第4章 放射性物质

null第4章 放射性物质在大气中的行为第4章 放射性物质在大气中的行为*大气颗粒物（PM10）中核素的gama谱大气颗粒物（PM10）中核素的gama谱*上海应用物理研究所，南华大学空气污染来源反轨迹图上海应用物理研究所，南华大学空气污染来源反轨迹图*null地球上空的大气简介： 人为产生的气载污染物一般都排入边界层中。 污染物质释入大气后将随风的运动向下风向输运，污染物分布不均匀形成的浓度梯度导致其在水平和铅直方向上扩散，空气流场的切变则导致污染物的弥散。*null 输运过程中放射性核素将逐渐衰变，其子体逐渐积累。 雨雪的清洗→湿沉积； 粒径较大(＞20μm)的固体颗粒→沉降； 气溶胶与地面附着物碰撞→干沉积； 风的作用→沉积物→悬浮→二次污染。*null 空气中的放射性污染物的危害： 空气中的放射性污染对人直接造成外照射； 人吸入污染的空气→内照射； 沉积到地面上的污染物 沉积造成的地面污染 →外照射； 沉积导致的农作物污染经食物链→内照射。*null4.1 放射性物质在大气中的化学行为 *null（一）大气的恒定组分 大气的恒定组分是指大气中的O2、N2和稀有气体。在近地层大气中这些气体组分的含量几乎可认为是不变的，它们约占大气总量的99.97%。 （二)大气的可变组分 主要指CO2和H2O（g），这些气体组分受不同地区气候、季节等多种因素的影响而发生变化。正常状况下，H2O(g)约占0-4％，CO2约占0.02%- 0.04%。 由恒定组分和可变组分所组成的大气称为洁净大气。 4.1.1 大气的化学组成 （三）大气的不定组分 大气中的尘埃、硫化物、氮氧化物等是大气中的不定组分，当它们进入大气后，可能造成大气污染。 *null*null成云致雨的必要条件主要 成分次要 成分 水 汽固体杂质生物体的基本成分维持生物活动的必要物质植物光合作用的原料；对地面保温吸收紫外线，使地球上的生 物免遭过量紫外线的伤害成云致雨的必要条件，对地面保温作用干 洁 空 气O3N2O2CO2大气各组成成分的作用*大气圈结构大气圈结构 大气层又叫大气圈，地球就被这一层很厚的大气层包围着。大气层的成分主要环境空气的成分。大气层的空气密度随高度而减小，越高空气越稀薄。大气层的厚度大约在1000-1400千米以上，但没有明显的界限。整个大气层随高度不同表现出不同的特点，分为对流层、平流层、中间层、暖层和逸散层，再上面就是星际空间了。 *null4.1.2 大气中的一般化学过程 在一些射线的作用下，大气中会发生一系列的化学反应，其中最重要的是光化学反应。各层的化学反应不近一致。 这些射线是太阳辐射、宇宙射线、X射线及闪电引起的放电效应。 平流层： 热层的主要光反应： *null 大气中的主要成分是N2和 O2，它们可以吸收太阳辐射而引起光致离解，产生氮原子和氧原子，这些原子非常活跃，在不同的气流层中发生一些化学反应。 宇宙射线、太阳紫外线和X射线等可引起大气组分电离，这主要发生在60km以上的大气层，生成一些自由基。这些离子也可发生一系列的化学反应。 大气层中另一类重要化学反应是由大气中的污染物质造成的，如酸雨、氮氧化物和烃类等。*null中间层主要的光化学反应有： 平流层主要反应有： 对流层有：*null4.1.3 放射性物质在大气中的化学行为 大气中的放射性物质可发生一系列的化学变化： 氧化反应、光化学反应和同位素交换反应； 气溶胶的形成和吸附现象； 云雾、雨滴对放射性物质的溶解、吸收等。 *null 放射性气溶胶的形成： 液态或固态放射性核素大部分被大气溶胶捕集形成气溶胶。大气气溶胶主要包括微尘、有机碳化物微粒和液态的雾。 核爆炸→放射性核素进入对流层顶部→温度降低→放射性气溶胶→ 环境污染。 氡溢出→衰变→子体（钋、铅、铋等）→大气气溶胶→环境污染。 核设施、核事故放出的铷、碘、铯、钼、氚、碳等它们中的放射性核素形成气溶胶对环境污染。 *null化学反应 大气中的放射性物质在迁移、扩散过程中，因其化学活性或大气中其它物质的化学活性而发生多种化学反应。其中与O2和CO2的反应是大气中最容易发生的化学反应。如Sr通过一系列的反应可以生成SrCO3，T2可以氧化成T2O等。 *null 此外，大气中发生的化学过程与大气吸收太阳能辐射引起的大气光化学过程有密切关系。大气中的某些放射性气体在太阳光的照射下，也可直接发生光化学反应。主要是因为自由基的生成。 同位素交换反应：*null4.2 放射性物质在大气中的输运和弥散 4.2.1 大气边界层的温度场和风场 1、大气边界层的温度场 1）干绝热递减率 不含水分的干空气团随机运动而绝热上升时，其膨胀、位置升高→其内能降低、温度下 降；反之，温度升高。干空气团每绝热升降100m而导致其身温度变化率的负值称为干绝热递减率，以rd表示，其理论值为：0.98K/100m≈1.0K/100m。未饱和湿空气上升时，其温度下降率将小于1.0K/100m。 *null 2）大气的气温层结 大气边界层气温在铅直方向上的变化情况称为气温层结，其特征可用气温垂直递减率表示： 一般取单位高差(100m)上气温变化速率为负值。因此，当气温随高度增高而降低时，r＞0，反之,则小于0,表示气温随高度增高而上升。*null大气边界层中气温层结有四种典型情况： 气温随高度增高而递减，且其递减率大于干绝热递减率r＞ rd时，为正常分布层结或超绝热递减层结； r≈ rd时，为中性层结； r＜0时，为逆温层结； r=0时，等温层结。由不同的气温层结而产生不同的烟羽形状。*气温的垂直分布（温度层结） 气温的垂直分布（温度层结） *逆 温逆 温逆温不利于扩散，容易造成大气污染，包括辐射逆温、下沉逆温、平流逆温、锋面逆温等。辐射逆温：由于地面强烈辐射冷却而形成的逆温，地面夜间变冷，大气自下而上冷却，造成温度自下而上的增加，产生逆温现象；地面白天加热，大气自下而上变暖，逆温消失。 下午日落前1小时黎明日出后上午10点左右辐射逆温的生消过程*null3）气温的垂直变化与大气稳定度性的关系 地球表面上方大气的温度随高度发生变化，大气温度随高度的分布情况与大气稳定性关系密切，同时影响受污染的空气被较洁净的空气混合而冲释其污染浓度的作用。 *烟流型与大气稳定度的关系 烟流型与大气稳定度的关系 波浪型（不稳） 锥型（中性or弱稳） 扇型（逆温） 爬升型（下稳，上不稳） 漫烟型（上逆、下不稳） *大气稳定度和烟羽行为大气稳定度和烟羽行为*逆 温 对 扩 散 的 影 响逆 温 对 扩 散 的 影 响*null2、大气边界层的风场 1）作用于大气的水平力 大气水平方向存在着气压差，就存在水平力。水平气压梯度力是导致空气水平运动的原动力；地球的转动使之与大气之间产生相对运动而造成旋转效应，产生地球的偏转力(科里奥利力)，其存在与风伴生，其方向与实际风向垂直；近地层空气运动还会产生摩擦力，方向与风向相反；作曲线运动的大气还会受到惯性离心力的作用，其方向与实际风方向垂直。 2）大气边界层中的风场 在自由大气中，摩擦力可忽略，但在大气边界层中，气压梯度力G，科氏力D及摩擦力F三者处于同一数量级，三者的合力构成风场。 *4.2.2 湍流扩散的基本理论4.2.2 湍流扩散的基本理论 扩散的要素 风：平流输送为主，风大则湍流大 湍流是导致烟羽扩散的主要原因：扩散速率比分子扩散快105～106倍 湍流的基本概念 （什么是湍流？） 除在水平方向运动外，还会由上、下、左、右方向的乱运动，风的这种特性和摆动称为大气湍流。（有点象分子的热运动）或者说湍流是大气的无规则运动 。 ( 湍流——大气的无规则运动 :风速的脉动和风向的摆动) 起因与两种形式 热力：温度垂直分布不均（不稳定） 机械：垂直方向风速分布不均匀及地面粗糙度*湍流扩散理论简介湍流扩散理论简介主要阐述：湍流与烟流传播及湍流与物质浓度衰减的关系 1.梯度输送理论 德国科学家菲克，在1855年发表了一篇为“论扩散”的著名论文。在这篇论文中，他首先提出了梯度扩散理论。他把这个理论表述为：“假定食盐在其溶剂中的扩散定律与在导体中发生的热扩散相同，是十分自然的。” 湍流梯度输送理论进一步假定，由大气湍流引起的某物质的扩散，类似于分子扩散，并可用同样的分子扩散方程描述。为了求得各种条件下某污染物的时、空分布，必须对分子扩散方程在进行扩散的大气湍流场的边界条件下求解。然而由于边界条件往往很复杂，不能求出严格的分析解，只能在特定的条件下求出近似解，再根据实际情况修正。*湍流扩散理论简介湍流扩散理论简介2.湍流统计理论： 湍流统计理论假定：流体中的微粒与连续流体一样，呈连续运动，微粒在进行传输和扩散时，不发生化学和生物学反应；微粒的大小和质量不计，并将微粒运动看作是相对于一定空间发生的。 如图表示从污染源释放出的粒子，在风沿着x方向吹的湍流大气中扩散的情况。假定大气湍流场是均匀、稳定的。从原点释放出的一个粒子的位置用y表示，则y随时间而变化，但其平均值为零。如果从原点放出很多粒子，则在x轴上粒子的浓度最高，浓度分布以x轴为对称轴，并符合正态分布。 *null由湍流引起的扩散 * 3.相似扩散理论 3.相似扩散理论 湍流扩散相似理论的基本观点：湍流由许多大小不同的湍涡所构成，大湍涡失去稳定分裂成小湍涡，同时发生了能量转移，这一过程一直进行到最小的湍涡转化为热能为止。从这一基本观点出发，利用量纲分析的理论，建立起某种统计物理量的普适函数，再找出普适函数的具体表达式，从而解决湍流扩散问题。湍流扩散理论简介* 大气湍流与污染物的扩散 大气湍流与污染物的扩散 图a表示烟团在比它尺度小的湍涡作用下，一边随风迁移，一边受到湍涡的搅扰，边缘不断与周围空气混合，体积缓慢地膨胀，烟团内部的浓度也不断地降低。 图b表示烟团受到大尺度湍涡的作用。这时烟团主要被湍涡所挟带，本身增长不大。 图c表示烟团受到大小尺度相当的湍涡扯动变形，这是一种最强的扩散过程。 在实际大气中同时存在着各种不同大小的湍涡，扩散过程是上述几种过程共同完成的。*4.2.3点源弥散的高斯模式4.2.3点源弥散的高斯模式高斯模式的有关假定 1.坐标系 坐标系取排放点（无界源、地面源或高架源排放点）在地面的投影点为原点，主风向为x轴，y轴在水平面内垂直于x轴，正方向在x轴的左侧，z轴垂直于水平面，向上为正，即右手坐标系。食指—x轴；中指—y轴；拇指—z轴。此坐标系中，烟流中心与x轴重合或烟流在oxy平面的投影为x轴。 2.四点假设 a．污染物浓度在y、z风向上分布为正态分布 b．全部高度风速均匀稳定 c．源强是连续均匀稳定的 d．扩散中污染物（或核素活度）是守恒的 * 高斯扩散模式坐标系 高斯扩散模式坐标系*null无界空间连续点源扩散模式(a)(c.d)*null上式中： ū — 平均风速，m/s； Q—源强,核素活度释放率，Bq/s。 δy—侧向扩散参数，污染物在y方向分布的标准偏差，是距离y的函数，m； δz—竖向扩散参数，污染物在z方向分布的标准偏差，是距离z的函数，m； 未知量—浓度c、待定函数A(x)、待定系数a、b； 式①、②、③、④组成一方程组，四个方程式有四个未知数，故方程式可解。 *null*null* 高斯烟流的浓度分布 高斯烟流的浓度分布高斯烟流中心线上的浓度分布*高斯烟流的形态高斯烟流的形态*null 高架连续点源扩散模式 当污染物通过高烟囱释放时，可采用高位连续点源的弥散公式计算下风向空间任意点处的空气污染浓度。由于烟羽的抬升，应取有效烟囱高度H=HS+△H作为释放高度。 高架连续点源的扩散问题，必须考虑到地面对扩散的影响。根据前述假设(d)，可以认为地面象镜面那样，对污染物起着全反射的作用。按照全反射原理，地面就象镜子一样对污染物起全反射作用,可以用像源法来处理这类问题。可以把P点污染物浓度看成为两部分作用之和，一部分实源作用，一部分是虚源作用。见下页图：相当于位置在（0，0，H）的实源和位置在（0，0，-H）的像源，当不存在地面时在P点产生的浓度之和。 （1）实源作用：由于坐标原点原选在地面上，现移到源高为H处，相当于原点上移H，即原式⑧中的Z在新坐标系中为（Z-H）,不考虑地面的影响，则： *null*null*null*null*null地面的最大浓度 高架源的污染源是在空中，我们时常关心的是污染物到达地面的浓度，而不是空中任一点的浓度。地面浓度是以 x 轴为对称的，x 轴上具有最大值，向两侧方向遂渐减小。因此，地面轴线浓度是我们所关心的。我们知道标准差σy、σz 反映的是 y 和z 方向上的浓度分布，随距离 x 的增大，浓度分布趋于平均，即σy、σz 随 x 而增大。必然在某一距离 x 处出现浓度 C 的最大值。 另一方面，地面最大污染物浓度出现的位置和数值，与高架污染源在空中的位置有关，空中的位置则是以有效源高表现。因此还要考虑气象因素。*null 以上模式适用于气态污染物和粒径小于10μm的飘尘，对于大10μm的颗粒物，由于自身的沉降作用，浓度分布将有所改变。*4.2.4 污染物浓度的估算4.2.4 污染物浓度的估算Q 源强 计算或实测 平均风速 多年的风速资料 H 有效烟囱高度 、 扩散参数*null 烟流抬升高度是确定高架源的位置，准确判断大气污染扩散及估计地面污染浓度的重要参数之一。 从烟囱里排出的烟气，通常会继续上升，因此有效源的高度高于烟囱实际高度。 上升的原因： 一是热力抬升，即当烟气温度高于周围空气温度时，密度比较小，浮升力的作用而使其上升； 二是动力抬升，即离开烟囱的烟气本身具有的动量，促使烟气继续向上运动。1) 烟气抬升高度的计算 *null 热烟流从烟囱中喷出直至变平是一个连续的逐渐缓变过程一般可分为四个阶段，如图所示。 首先是烟气依靠本身的初始动量垂直向上喷射的喷出阶段，该阶段的距离约为几至十几倍烟囱的直径； 其次是由于烟气和周围空气之间温差而产生的密度差所形成的浮力而使烟流上升的浮升阶段，上升烟流与水平气流之间的速度差异而产生的小尺度湍涡使得两者混合后的温差不断减小，烟流上升趋势不断减缓，逐渐趋于水平方向； 然后是在烟体不断膨胀过程中使得大气湍流作用明显加强，烟体结构瓦解，逐渐失去抬升作用的瓦解阶段； 最后是在环境湍流作用下，烟流继续扩散膨胀并随风飘移的变平阶段。 *null 从烟流抬升及扩散发展的过程可以看出，显然，浮升力和初始动量是影响烟流抬升的主要因素，但使烟流抬升的发展又受到气象条件和地形状况的制约。 主要表现为： ①浮升力取决于烟流与环境空气的密度差，即与两者的温差有关；而烟流初始动量取决于烟囱出口的烟流速度，即与烟囱出口的内径有关。一般来讲，增大烟流与周围空气的温差以及提高烟流速度，抬升高度增加。但如果烟流的初始速度过大，促进烟流与空气的混合，反而会减少浮力抬升高度，一般该速度大于出口处附近风速的两倍为宜。 ②大气的湍流强度愈大，烟与周围空气混合就愈快，烟流的温度和初始动量降低得也愈快，则烟流抬升高度愈低。大气的湍流强度取决于温度层结，而温度层结的影响不是单一的，如不稳定温度层结由于湍流交换活跃能抑制烟流的抬升，但也能促进热力抬升，这取决于大气不稳定程度； ③平均风速越大，湍流越强，抬升高度越低； ④地面粗糙度大，使近地层大气湍流增强，不利于烟流抬升。 * 由于烟流抬升受诸多因素的相互影响，因此烟流抬升高度Δh的计算尚无统一的理想的结果。在30多种计算公式中，应用较广适用于中性大气状况（稳定时减小，不稳时增加10％～20％）的霍兰德(Holland)公式如下：Holland公式比较保守，特别在烟囱高、热释放率比较强的情况下式中  vS—烟流出口速度，m/s；     D—烟囱出口内径，m；     u—烟囱出口的环境平均风速，m/s；     Ts—烟气出口温度，K；     Ta—环境平均气温度，K； Qh—烟囱的热排放率，kW。*null Briggs公式：适用不稳定及中性大气条件 *null我国“制订地方大气污染物排放标准的技术方法”(GB/T13201-91)中的公式 *2) 扩散参数的确定( )2) 扩散参数的确定( )P－G曲线法 P－G曲线Pasquill常规气象资料估算 Gifford制成图表*null 根据常规资料确定稳定度级别*null 利用扩散曲线确定 和 ab*nullP－G曲线的应用 地面最大浓度估算 *null4.2.5 地理环境状况对大气弥散的影响        陆地和海洋，以及陆地上广阔的平地和高低起伏的山地及丘陵都可能对污染物的扩散稀释产生不同的影响。局部地区由于地形的热力作用，会改变近地面气温的分布规律，从而形成地方风，最终影响到污染物的输送与扩散。 海陆风会形成的局部区域的环流，抑制了大气污染物向远处的扩散。例如，白天，海岸附近的污染物从高空向海洋扩散出去，可能会随着海风的环流回到内地，这样去而复返的循环使该地区的污染物迟迟不能扩散，造成空气污染加重。 此外，在日出和日落后，当海风与陆风交替时大气处于相对稳定甚至逆温状态，不利于污染物的扩散。还有，大陆盛行的季风与海陆风交汇，两者相遇处的污染物浓度也较高，如我国东南沿海夏季风夜间与陆风相遇。有时，大陆上气温较高的风与气温较低的海风相遇时，会形成锋面逆温。*null 山谷风：会形成的局部区域的封闭性环流，不利于大气污染物的扩散。当夜间出现山风时，由于冷空气下沉谷底，而高空容易滞留由山谷中部上升的暖空气，因此时常出现使污染物难以扩散稀释的逆温层。若山谷有大气污染物卷入山谷风形成的环流中，则会长时间滞留在山谷中难以扩散。 如果在山谷内或上风峡谷口建有排放大气污染物的工厂，则峡谷风不利于污染物的扩散，并且污染物随峡谷风流动，从而造成峡谷下游地区的污染。 *null锋面逆温*null4.3 放射性物质在大气中的沉积和再悬浮 烟向下风向输运和弥散时，其中的放射性物质向地面沉积，导致污染；随着风的运动，地面上的一些放射性物质(直径＜50μm)随风扬起，造成第二次污染。 4.3.1 放射性物质的沉积 1、重力沉积 在重力的作用下，大颗粒及密度大的物质往地面沉积，沉积率： *null2、干沉积所致的地面沉积率 某些放射性物质与地面相遇时，与之碰撞、静电引力等作力而产生干沉积，干沉积率： 干沉积速度与气溶胶颗粒、地表特征、气象条件等有关。 见表4-13 某些核素的干沉积速度 *null3、湿沉积 降雨对烟中的颗粒及气溶胶具有清洗作用，是导致放射性物质向地面沉积的得要因素。 冲洗系数Λ(s-1)＝αＩ 湿沉积所致的地面沉积率： *null4.3.2 地面沉积物的再悬浮 在地面已被污染的地区，再悬浮导致的空气污染浓度可采用悬浮因子K进行估算： *4.3.3 烟羽浓度的耗减修正4.3.3 烟羽浓度的耗减修正导致烟羽中污染物浓度的耗减的原因： A沉积 B短寿命核素的衰变*1 干沉积所致的烟羽耗减1 干沉积所致的烟羽耗减 对于干沉积所致的烟羽耗减，采用干沉积耗减因子对源强 作修正： 干沉积耗减因子 FD(x)的值与下风向距离、大气温度类型及有效释放高度等有关。 为 时的耗减因子，（查图得） 为相应的 条件下的耗减因子。 *2 湿沉积所致的烟羽耗减2 湿沉积所致的烟羽耗减 对于湿沉积所致的烟羽耗减，采用湿沉积耗减因子对源强 作修正： 式中：*3 核素衰变所致的烟羽耗减3 核素衰变所致的烟羽耗减 对于核素衰变所致的烟羽耗减，采用衰变耗减因子对源强 作修正： 式中 *null 当短寿命核素衰变与干湿沉积耗减必须同时考虑时， 应同时乘以 、 和 以求得*点源周围85个坐标点与浓度分布的三维图点源周围85个坐标点与浓度分布的三维图*