7第七周-1

nullnull核环境学基础 第二章 放射性物质在大气中的行为本章主要内容本章主要内容1放射性物质在大气中的化学行为 2放射性物质在大气中的运输和弥散 3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮1放射性物质在大气中的化学行为地球大气层厚度2000-3000km，其底部1-2km内地层大气称为大气边界层，这部分大气的运动受下垫面(地面)的影响，其中下垫面以上100m左右范围内的最底层大气又称近地层或摩擦边界层。 人为产生的气载污染物一般都排入大气边界层中1放射性物质在大气中的化学行为1放射性物质在大气中的化学行为放射性物质释放入大气后的物理、化学行为与其本身的理化性质、大气性质相关 一部分放射性气体被大气中的尘埃或液体微滴吸收或溶解 氡一类惰性气体的衰变产物为固态金属微粒，可因扩散及静电吸附等作用与空气中的气溶胶颗粒结合而形成放射性气溶胶 有些放射性核素与氧及二氧化碳发生氧化或碳酸化反应 气态氚可以氧化反应生成氚水蒸气(HTO)1放射性物质在大气中的化学行为1放射性物质在大气中的化学行为污染物质进入大气后将随风的运动向下风向输运，污染物分布不均匀形成的浓度梯度导致其在水平和铅直方向上扩散，空气流场的切变(流速分布不均匀)则导致污染物的弥散 输运过程中放射性核素逐渐衰变，其子体核素逐渐积累；雨雪的清洗作用导致核素的湿沉积，粒径较大(>20μm)的固体颗粒因重力作用沉降，粒径较小的气溶胶、蒸汽和气体成分因碰撞、吸附等作用，发生干沉积。风的作用又会导致沉积物的再悬浮，造成二次污染1放射性物质在大气中的化学行为1放射性物质在大气中的化学行为空气的放射性污染将对人直接造成外照射 人会因吸入污染的空气受到内照射 沉积造成的地面污染会造成外照射 沉积导致的农作物污染经食物链途径对人造成内照射1放射性物质在大气中的化学行为1放射性物质在大气中的化学行为1.1 大气的化学组成 大气总质量为5.15×1015t，多组分混合体，主要成分为氮78.09%，氧20.95%，氩0.934% 此外还有CO2，CO，水蒸气，CH4，H2，N2O，O3，CH2O，飘尘 地面以上约90km范围内大气层称为同质层或均匀层，化学组分稳定，各组分相对比例基本不变 大气层99.9%意思的气体质量存在于地面以上50km范围内1放射性物质在大气中的化学行为1放射性物质在大气中的化学行为1.1 大气的化学组成 根据大气内温度的垂直变化，可分为对流层、平流层、中间层和热层 前三层位同质层 热层为非均匀层，因受宇宙射线的影响，其中含有较高密度的带电粒子，称电离层 热层以上为散逸层 与人类关系密切为对流层和平流层 1放射性物质在大气中的化学行为nullnull1放射性物质在大气中的化学行为1.2 放射性物质在大气中的化学行为 主要的化学变化： 氧化反应 光化学反应 同位素交换反应 气溶胶的形成和吸附现象 云雾、雨滴对放射性物质的溶解、吸收1放射性物质在大气中的化学行为1放射性物质在大气中的化学行为1.2 放射性物质在大气中的化学行为 放射性气溶胶的形成：液态、固态的放射性核素也能存在于大气中，但绝大部分均被大气气溶胶捕集而形成放射性气溶胶 主要包括微尘、有机碳化合物微粒和液态的雾 核武器爆炸时生产的大量放射性物质随高温气团上升到对流层顶部，随后温度下降形成固体微粒或水滴捕集，形成放射性气溶胶 由大地散逸到大气中的氡，经衰变生产钋、铋、铅等放射性子体，通过扩散或静电吸附而被大气气溶胶捕集 此外，核设施也向大气中释放放射性气溶胶1放射性物质在大气中的化学行为1放射性物质在大气中的化学行为1.2 放射性物质在大气中的化学行为 一般认为，放射性核素大多数被0.01-10μm的大气气溶胶捕集 对切尔诺贝利核电厂事故释放的放射性核素103Ru、106Ru、106Rh、131I、132Te、132I、134Cs、137Cs、99Mo-99Tcm、140Ba-140La气溶胶进行粒度分布测定发现，其中50%-80%的气溶胶粒径小于1.1μm。 无论哪种途径形成的放射性气溶胶，在大气中随气流而迁移，或在高空成为雨、雪的凝聚核心，或通过溶解和化学反应与水滴结合，降到地面。沉降于地面的放射性物质又可通过水的蒸发、风的作用而重新进入大气，形成放射性气溶胶1放射性物质在大气中的化学行为1放射性物质在大气中的化学行为1.2 放射性物质在大气中的化学行为 化学反应：大气中的放射性物质在迁移、扩散的过程中，因其本身的化学活性或大气中其他物质的化学活性发生多种化学反应，其中与O2和CO2的反应式大气中最容易发生的化学反应 核爆炸生产的许多放射性核素就经历了由氧化生产氧化物，再与CO2反应生词碳酸盐的过程 例如Sr：1放射性物质在大气中的化学行为2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.1大气边界层的温度场和风场 大气边界层的温度场 干绝热递减率：空气中一个不含水蒸气的干空气团因随机运动而绝热上升 周围气压下降导致自身膨胀 其位能因高度增高而增大 这两个因素都消耗空气团的内能，导致温度下降 相反地，干空气团绝热下降时，导致温度上升 干空气团每绝热升降100m而导致其自身温度变化率的负值成为干绝热递减率，一般以γd表示，理论值为0.98K100m2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.1大气边界层的温度场和风场 大气边界层的温度场 实际上大多气体为含水蒸气的湿空气，未饱和的湿空气绝热升降过程中，其最终状态若未达到饱和，其温度变化仍符合干绝热递减率 若上升过程达到水蒸气饱和，继续上升，气团中水蒸气发生凝结(凝结高度)，凝结释出的潜热将部分抵消气团温度的下降 因此，湿空气上升到凝结高度后如继续上升，其温度下降速率将小于1℃/100m2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.1大气边界层的温度场和风场 大气的气温层结和静力稳定度 大气边界层中气温在铅直方向上的变化情况成为气温层结，其特征可用气温垂直递减率表示 γ>0，气温随高度升高而降低 γ<0，气温随高度升高而增加 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.1大气边界层的温度场和风场 大气的气温层结和静力稳定度 大气边界层中气温层结有四种典型情况 1. γ>γd,正常分布层结或超绝热递减层结 2. γ≈γd,中性层结 3. γ<0,逆温层结 4. γ=0,等温层结 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.1大气边界层的温度场和风场 大气的气温层结和静力稳定度 白天(γ>γd)H1T1T2>T2*H2大气运动呈现不稳定状态2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.1大气边界层的温度场和风场 大气的气温层结和静力稳定度 傍晚日落后(γ<0)H1T1T2γd，烟羽呈波浪形，烟羽落地点近，下风向污染物浓度随距离变化大，高污染区小γ≈γd，烟羽呈锥形，烟羽弥散情况差于波浪形好于扇形γ<0，烟羽只在水平方向上扩展成扇形，有效源高很高，近距离地面浓度低；反之则很高日出后较短时间内，上方逆温，下方递减，向上扩展受遏制导致熏烟型，造成近距离地面近地空气严重污染日落前后较短时间内，上方递减，下方逆温，向下扩展受到遏制，近距离地面浓度很小2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.2大气边界层的温度场和风场 大气边界层的风场：作用于大气的各种水平力造成大气水平运动而形成风，对污染物在大气中的输运、扩散和弥散有重要影响 气压梯度力 科里奥利力 近地面空气运动受下垫面的摩擦阻力nullP-1PΔP摩擦力F科氏力DV平行等压线理想风型nullΔP摩擦力FD同心圆等压线理想风型离心力C2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.3湍流扩散 低层大气中，空气运动表现为接连不断的阵风起伏，其速度与方向随时都在变化，呈现极端不规则的湍流运动 大气扩散是导致烟羽扩散的主要原因，其扩散速率比分子扩散大105-106倍 大气湍流可认为是由无数个尺度大小不同的湍涡构成，每个湍涡都有不同的运动速度和方向。 当湍涡尺度比烟羽小的多时，烟羽在向下风向输运过程中，小湍涡对其边缘的扰动作用使之与周围空气混合并缓慢膨胀，浓度降低，烟羽基本以直线星座向下风向流动 当湍涡尺寸较大，烟羽被整体夹带成长蛇形曲线移动 湍涡尺寸相当时，烟羽被湍涡拉开撕裂而强烈变性，其扩散最为迅速而有效2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.3湍流扩散 气象观测中瞬时的风速变化和风向摆动是大气湍流的结果，其数值大小直接反应大气湍流的强度。 空间直角坐标系，任意点处t时刻的瞬时风速可表示为平均风速和脉动风速之和，即： 脉动速度可正可负，并随时间变化 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.3湍流扩散 而相对湍流强度为 风向的摆动可由风向的方位角的标准差表示： 湍流强度、相对湍流强度 不随时间变化：平稳或定常的湍流场 不随空间位置改变：均匀湍流场 时间、空间上均无变化：平稳均匀湍流场 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.3湍流扩散 在空间某一点处一定时间段内以相等的时间间隔测得x、y、z方向上一系列的风速分量，求其标准差，可由下列公式求出该点处在测量时间段内相应方向上的大气湍流强度，如x方向： 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.3湍流扩散 梯度扩散理论uχudydzdxdydzABA’B’CDC’D’2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.3湍流扩散 梯度扩散理论 一方面：单位时间内dxdydz微元内核素浓度净增量为： 另一方面，微元内原有的核素活度为χdxdydz，因此，单位时间内净增量又可用下式表示： 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.3湍流扩散 梯度扩散理论 假设湍流引起的局地扩散通量与局地浓度梯度成正比，方向与梯度方向相反，即 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.3湍流扩散 梯度扩散理论 若选取空间坐标系的x轴与平均风向一致，y轴为侧风风向，z轴为铅直方向，则 对于平稳均匀湍流场，Kx，Ky，Kz为常数 简化为 2放射性物质在大气中的输运和弥散2.4点源弥散的高斯模式 在统计分析大量实测资料的基础上，根据湍流理论课导出点源弥散模式，模式有如下几个基本假设： 1.污染源浓度呈现高斯分布 2.风速是均匀稳定的，且大于1m/s 3.源强是均匀连续的 4.弥散过程中污染物质量(核素浓度)是守恒的 5.湍流场是平稳均匀的2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.4点源弥散的高斯模式 连续点源的基本弥散方程 对于一个源强为Q的无界空间连续点源，可认为扩散与弥散过程是定常态，即空间某一固定点处空气污染浓度不随时间改变 当x方向上平均风速>1m/s时，可认为x方向上风的平流输运引起的污染物传输远远超过扩散作用，可忽略 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.4点源弥散的高斯模式 连续点源的基本弥散方程 可将 简化为 边界条件，x=y=z=0时， z∞， 连续条件下，单位时间内通过下风向任意y-z平面的物质的量等于源强Q 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.4点源弥散的高斯模式 连续点源的基本弥散方程 通过以上条件求解： 得到：2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.4点源弥散的高斯模式 连续点源的基本弥散方程 若取 得到最终解： 其中： ：空间P(x,y,z)处空气中污染物平均浓度，Bq/m3 Q：源强，核素活度释放率，Bq/s σy, σz：下风向x距离处侧风方向与铅直方向烟羽浓度分布的标准差,m 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.4点源弥散的高斯模式 高位连续点源的基本弥散方程 当污染物通过烟囱释放，由于烟羽的抬升，应取有效烟囱高度为释放高度 空间任意点处污染物浓度相当于位于地上(0,0,h)和地下(0,0,-h)点上的在该点造成的浓度和 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.4点源弥散的高斯模式 高位连续点源的基本弥散方程 近地空气污染浓度:令z=0 烟羽中心轴线下方近地空气污染浓度 2放射性物质在大气中的输运和弥散2放射性物质在大气中的输运和弥散2.4点源弥散的高斯模式 高位连续点源的基本弥散方程 近地空气最大污染浓度及最大浓度点 在σy/ σz比值变化不大情况下 2放射性物质在大气中的输运和弥散3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3.1放射性物质的沉积 1.重力沉降 粒径和密度较大的颗粒物，根据重力沉积预测其向地面沉的积。 重力与介质阻力相等时，颗粒的沉降速度达到某一平衡值，即沉降末速度Vg 其中：Wg----地面沉积率，g(Bq)/(m2s) Vg-----颗粒的沉降末速度,m/s ----近地空气中可沉降颗粒物浓度g(Bq)/m3 3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3.1放射性物质的沉积 2.干沉积 对于放射性气溶胶和某些放射性气体的地面沉积，起主要作用的因素是因其不规则随机运动与地表面相遇时与地面之间的碰撞、静电引力、吸附和各种可能的化学作用，这些都可能导致细小颗粒在晴天也能从空气中沉积到地面3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3.1放射性物质的沉积 2.干沉积 干沉积的影响因素复杂，至今很难建立普遍适用的计算模式，一般通过野外实验，在一定条件下确定地面沉积率与近地空气污染浓度之间关系 实验结果表明，特定的放射性气溶胶或气体的干沉积率与近地空气污染浓度成正比 其中：Wd----地面干沉积率，Bq/(m2s) Vd-----干沉积速度,m/s 3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮某些核素的干沉积速度3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3.1放射性物质的沉积 3.湿沉积 降雨对烟羽中颗粒物及气溶胶具有清洗作用，可溶性气体与蒸汽亦可溶于雨水中 通常以冲洗系数Λ(s-1)描述降雨对烟羽中污染物清洗作用的大小 Ww(x,y)：下风向地面湿沉积率，Bq/(m2s) Q(x):考虑湿沉积所致烟羽耗减源强修正值,Bq/s 3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3.1放射性物质的沉积 3.湿沉积 简化公式： Ww,i(x)：i方位x处地面的年湿沉积率，Bq/(m2a) Q(x): 考虑湿沉积所致烟羽耗减源强修正值,Bq/a Ri: i风向年降雨量,mm/a ：i风向的年平均风速，m/s C: 冲洗常数, a/(mm·s),对于I可取1.2×10-8,气溶胶取1.8×10-8 3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3.1放射性物质的沉积 4.地面沉积物的再悬浮 简化公式： χ：再悬浮导致的空气污染浓度，Bq/m3 CG: 地面的面积污染浓度,Bq/m2 K:再悬浮因子,m-1 快组分：转移份额A=1×10-5m-1，速率λ1=0.01d-1 慢组分：B=1×10-5m-1，λ2=0.00002d-1 3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮3.1放射性物质的沉积 5.烟羽浓度耗减的修正 干沉积导致的烟羽耗减 湿沉积导致的烟羽耗减 核素衰变导致的烟羽耗减 3放射性物质在大气中的沉积和再悬浮