2010年12月 电 力 科技 与 环 保 第26卷第6期
化学链燃烧分离C02技术的研究进展
Progressofchemical—loopingcombustiontechnologyofC02separation
罗超,查智明,邓中乙
(安徽省电力科学研究院,安徽合肥230022)
摘要:简要介绍了化学链燃烧分离CO,技术的原理和关键部分,接着以技术要点中的栽氧体为重点,介绍了固体燃
料(煤)化学链燃烧分离CO:技术中栽氧体的研究进展。并就钙基栽氧体能否适应化学链燃烧展开了讨论。
关键词:化学链;钙基栽氧体;二氧化碳
Abstract:TheprincipleofChemical—LoopingCombustion(CLC)techenologyandthepivotalsectionsofCO:
separationaresummerized.TheoxygencarrieriskeypointofresearchinCLC.Nowtheoxygencarrierthat
generallyusedismetaloxygencarrier.ItisagoodchoicetochooseCaSO4 asoxygencarrier.becauseitislow
—costandhighcapacityofoxygen.ThereductionreactionmechanismofaCalcium—basedoxygencarrier.
CaSO4.wasextensivelyinvestigated.
Keywords:chemical—looping;Calcium—basedoxygencarrier;CO二
中图分类号:XTOI.7 文献标识码:B 文章编号:1674—8069(2010)06—004—05
自工业革命完成以来,人类对能源需求快速增
长,不断加大对资源开发的力度。排人大气中温室
气体的含量随之增加,地球温室效应不断增强,全球
和区域气候越来越异常,高温、大旱、洪水、风暴、森
林大火、冰川融化等极端自然现象频频发生,给世界
各国带来巨大的损失。因此,解决温室气体排放已
成为全人类面临的共同问
。全球排放的温室气体
中,CO:的排放量最多,对温室效应的贡献也最大。
因此,要解决排放温室气体导致的全球变暖问题,首
先要解决CO,的排放问题。目前,常用的CO,减排
技术主要包括吸收技术、碱金属吸收剂干法、富氧燃
烧技术、Ca0一碳酸化一煅烧循环CO:分离技术、化
学链燃烧技术等¨。。。
l 化学链燃烧分离CO:技术
化学链燃烧(Chemical—LoopingCombustion,链
式燃烧)是1983年由Richter和Knoche提出”1,其
主要思路是将燃烧器分成两个独立的氧化反应器和
还原反应器(见图1),并选择一种合适的载氧体,在
两个反应器间交替循环,空气与燃料气体不直接接
触即可以实现燃料的“燃烧”。这种新颖的燃烧方
式,相比于传统的与空气直接接触、有火焰、一步化
学反应、燃烧温度高的燃烧方式,由于基于两步化学
反应,实现了化学能梯级利用,具有更高的能量利用
4
效率。更重要的是,该燃烧方式中燃料与空气不直
接接触,燃烧产物(主要是CO:和水蒸汽)不会被空
气中的N:稀释而浓度极高,通过冷凝除去其中的水
蒸汽后可以得到几乎纯的CO:,简单而低能耗地实
现了CO:的分离和捕集,所得CO:可以利用包括地
质储存在内的多种方式加以处理。
N2,02 C02,820
空气 燃料
罔l 化学链燃烧原理示意
在燃料反应器中,载氧体与进入燃料反应器的
气体燃料(还原性气体,如CH。、H:、CO等),发生如
下式所示的还原反应:
(2n+m)M,0,+C。H2m一(2n+m)M~0l
+mH20+nC02+QI
从燃料反应器出来的反应生成物仅含有H:0
万方数据
2010血 罗超等:化学链燃烧分离CO:技术的研究进展 第6期
(汽)和CO:,这意味着只要通过冷却手段,即可分
离出排气中的水,从而使燃料反应器的生成物变成
纯净的CO:,实现有效的分离CO:。
在空气反应器内,被还原的载氧体M~O,再循
环进入空气反应器,与空气中的氧气相结合,发生氧
化反应,完成载氧体的再生,反应式如下:
(2n+m)M,O川+丝#02一‘
(2n+m)M,+0,一p2
从空气反应器出来的气体则是消耗了部分或全
部氧气的空气。上面两个反应的程度将会因载氧体
及反应条件的不同而不同。将两个反应器作为一个
整体来考虑,系统即发生如下的反应:
1
(,l+T1-m)02+C。H2肝一mH20+nC02一Q3厶
置换燃烧过程中释放的热量与燃料和氧直接燃
烧的放热量相同。但是,置换燃烧过程与常规的燃
烧相比,其优点是燃烧过程本身就可将烟气中的
co:和H:O同其他成分分开,能有效分离CO:。从
能量利用的角度来看,置换燃烧过程传热温差较小,
如果与其他燃气轮机、汽轮机和余热锅炉等构成联
合循环,系统将会有较高的效率。
自化学链燃烧的思想被提出后,全世界范围内
开展了大量相关的研究工作,这些工作主要集中在
载氧体的选取和制备、化学链燃烧的系统分析、反应
器的设计和运行等方面。
2载氧体的研究进展
化学链燃烧以载氧体在两个反应器之间的循环
交替反应来实现燃料的燃烧过程,载氧体在两个反
应器之间的循环,既传递了氧(从空气反应器到燃
料反应器),又将氧化反应所生成的热量传递到燃
料反应器。因此,载氧体是制约整个化学链燃烧系
统的关键因素。评价载氧体性能的指标一般包括:
反应性、载氧能力、持续循环能力(寿命)、能承受的
最高反应温度、机械强度(抗破碎、抗磨损能力等)、
抗烧结和抗团聚能力、颗粒尺度分布、内部孔隙结
构、价格和环保性能等”“1。
目前,主流的载氧体是金属氧化物,包括Ni,
Fe.Cu。Co和Mn等的氧化物。
高温下纯金属氧化物的持续循环能力较差,一
般与其他化合物混合使用,这些化合物并不参与氧
化还原反应,其作用为:_方面它们作为金属氧化物
的惰性载体,使颗粒具有更高的比表面积,并提供其
足够的机械强度以增强循环性能;另一方面作为热
载体,传递和存储热量。目前,常用的惰性载体包
括:A1203,Si02,Ti02,Zr02,MgO,YSZ(Yttria—Stabi—
lizedZirconia),海泡石,高岭土,斑脱土和六价铝酸
盐等。氧载体的制备
也是重要的研究内容,主
要包括:机械混合法、分散法、浸渍法、喷雾干燥法、
冷冻成粒法和溶胶一凝胶法)等H“⋯。
NiO、CuO、Fe:O,、Mn:O,是目前研究最多的金
属氧化物载氧体。NiO与CH。或者CO反应时积炭
现象较严重,通过加入水蒸汽、采用碱性或弱酸性载
氧体均可有效控制积炭;CuO存在颗粒团聚现象,在
较低氧压力、较高温度时,CuO会分解生成稳定的
Cu:O,降低了载氧能力;Fe:O,载氧能力较差,反应
活性低,一般只有在Fe:O,/Fe,O。之间的转化可应
用于化学链燃烧过程一““。
金属载氧体具有反应速率高、耐高温等优点,但
也存在着价格高、重金属二次污染等问题。另外,金
属载氧体的制备工艺中存在着颗粒磨损、烧结等耗
费,增加整体费用。近年来,CaSO。载氧体引起了关
注,理论上CaSO。载氧体是金属载氧体比较理想的
替代品。我国的天然石膏矿(主要成分为CaSO。)资
源丰富,且CaSO。是湿法脱硫的副产品,处理后可
作为载氧体使用;CaSO。载氧体还具有高载氧能力,
其载氧率(0.47)是金属载氧体(0.05—0.21)的2
倍以上,因此,具有非常广泛的前景。
加拿大Wang和Anthony等⋯“副对CaSO。载氧
体应用于化学链燃烧进行了热力学分析,AspenPlus
软件模拟的结果表明,CaSO。是一种高载氧能力的
廉价载氧体。郑瑛等¨纠对非金属氧载体CaSO.热
力学和动力学特性进行了研究。沈来宏¨钊通过对
CaSO。还原和氧化过程进行热力学特性的分析以及
采用AspenPlus的热力学模拟,研究得到了燃料反
应器中CaSO。发生还原反应和空气反应器中CaS
发生氧化反应的最佳反应温度。研究还发现在此过
程中会有竞争反应的发生,有H:S和SO:等副产物
的产生。周树理等¨纠采用TGA、固定床试验装置对
添加不同惰性载体及活性助剂的CaSO。载氧体与
气体燃料(CH。和H:)的反应特性进行研究。研究
发现,Fe:O,改性的CaSO。载氧体具有较高的活性,
但钙铁复合物的生成阻碍了其与H:的反应。
5
万方数据
2010年12月 电 力 科技 与 环保 第26卷第6期
3 固体燃料(煤)化学链燃烧分离CO:的研
究进展
化学链燃烧技术提出以后,大部分研究的燃料
为气体燃料。对固体燃料(煤)的化学链燃烧技术研
究很少。近些年来,国内外研究者开始了对固体燃
料(煤)化学链燃烧技术的研究¨“181。
实现固体燃料CLC技术有两种
:一种方案
需要设计单独的固体燃料气化反应器,固体燃烧在
O:或O:+H:O气氛下发生气化反应,生成合成气体
(CH。+CO+H:),这些气体通入燃料反应器与载氧
体发生反应。该方案的问题在于:高纯氧气的制备
需额外能耗,气化反应器的布置使系统成本增加;另
一种方案是将固体燃料直接引入CLC系统的燃料
反应器中,燃料的气化与氧化都在燃料反应器中进
行。第一种途径的问题是固体一固体混合不充分,
反应速率受到限制;第二种途径的问题是固体燃料
较低的气化速率限制了燃料的燃烧过程。
美国西肯塔基大学Cao等¨引以煤为燃料,CuO
为载氧体,通过TGA试验发现:燃料煤既存在着与
载氧体固一固反应的直接反应过程,也存在着先气
化、气化的气体产物再与载氧体发生气一固反应的
间接反应过程。这些研究只是对反应机理的初步探
索,并未考虑煤燃烧副产物对反应的影响。Rubel
等Ⅲ1也采用TGA试验装置,以不同浓度成分的合
成气(模拟煤气化气体产物)为燃料,对几种不同金
属载氧体进行测试,并进行了载氧体Fe,O,与高含
碳量煤焦的固一固反应试验,综合分析证明了
Fe:O,作为固体燃料化学链燃烧载氧体的可行性。
Leion等Ⅲ≈¨在小型流化床上以石油焦炭、煤等固
体燃料进行试验,研究了温度、水蒸汽浓度(作为气
化剂)及SO,浓度对反应速率的影响,载氧体对燃
料气化的影响。Berguerand等Ⅲ1在10kW化学链
燃烧反应系统,以石油焦炭为燃料连续试验11h,结
果表明,CO,收集率较低(60%一75%),主要原因
是固体燃料反应性较差;固体燃料转化率较低,主要
原因是燃料反应器部分的旋风分离器对未燃烧碳的
分离效果较差。以南非煤为燃料连续试验22h,CO:
收集率82.5%一96%,固体燃料转化率较低50%~
79%。两次试验过程中载氧体反应性良好,磨损率
很低。以上均证明了固体燃料化学链燃料技术的可
行性,有着广阔的发展前景。
6
沈来宏等旧2’”。根据化学链燃烧原理,提出了燃
煤串行流化床置换燃烧分离CO,方法,整个反应装
置由循环流化床(空气反应器)、旋风分离器以及鼓
泡流化床(燃料反应器)串联组成;循环流化床的床
料为金属氧化物颗粒,流化介质为空气;鼓泡流化床
的床料为金属/金属氧化物颗粒,采用水蒸汽流化。
从两个反应器之间的质避和能量平衡关系角度,对
煤置换燃烧的反应机理和热力学特性以及技术参数
展开研究,为煤置换燃烧试验研究提供理论指导。
最近,在搭建的串行流化床试验装置上,以煤为燃
料,NiO为载氧体,实现煤化学链燃烧的连续运行,
当反应器内温度960oC时,碳转化率可达92.8%,
CO,捕集效率达80%。另外,Mattisson等旧””。在化
学链燃烧技术的基础上,提出了固体燃料的新颖化
学链燃烧技术(CLOU),以克服“固体燃料先气化,
气化的气体产物再与载氧体发生还原反应”方案中
燃料气化反应速率慢的问题。CLOU包括了三步反
应:空气反应器内载氧体的氧化反应、燃料反应器内
载氧体分解释放氧气的反应、纯净氧气与燃料的燃
烧反应。通过热力学分析寻找合适的载氧体,并在
小型流化床装置上,以CuO为载氧体,分别以天然
气、石油焦为燃烧进行试验,结果显示:采用相同燃
料时,与以NiO为载氧体的CLC系统相比,以CuO
为载氧体的CLOU系统实现了更快的燃料转化速
率,从而证明了该技术的可行性。
4 CaSO。还原和CaS氧化的研究进展
在化学链置换燃烧中,还原反应和氧化反应是
贯穿于其中的重要环节。CaSO。还原反应和CaS氧
化反应的研究是进一步验证钙基载氧体能否适用于
化学链燃烧的关键。
4.1 CaSO。还原反应研究概况
随着钙基吸附剂(CaO,CaCO,,石灰石,白云石
等)广泛应用于循环流化床锅炉炉内脱硫,流态化
界的很多学者曾经对流化床锅炉炉内钙基脱硫进行
了深入研究,涉及到了诸如钙基脱硫剂的硫化反应,
固硫产物CaS的氧化,及固硫产物炉内二次还原分
解释放s02的问题。Diaz—Bossio等【2¨利用热重分
析仪研究了CO和H:还原CaSO。的试验,温度900
~l180℃,气体浓度在l%一6%之间。肖海平
等∽8。29。采用差示热重一傅里叶变换红外光谱联用
分析仪,研究不同CO体积分数和不同温度下CaSO.
万方数据
2010年 罗超等:化学链燃烧分离CO,技术的研究进展 第6期
的分解反应,研究表明随着CO体积分数的提高,
CaSO。反应机理发生变化,存在着平行竞争反应。
韩翔宇等㈣j对CaSO。在H:还原气氛下进行了热重
分析,发现在纯氢中CaSO。还原分解的直接产物是
CaS,而不是CaO。升高温度有利于促进反应的进
行,930℃反应速率达到最大,加压条件可以增加反
应速率,促进CaS的生成速率。
值得指出的是,以上研究内容都是针对循环流
化床脱硫时可能存在的弱还原气氛而展开的。
CaSO。在强还原条件下的反应机理研究不多。对于
气体燃料化学链燃烧,在燃料反应器内还原气体的
浓度在10%一100%之间,一般典型的平均浓度在
15%一30%之间。CaSO。直接用于气体燃料或者煤
气化产物的化学链燃烧,还原反应的条件可能与金
属载氧体相当,即CaSO。载氧体将处于强烈的还原
性气氛,这有待于热力学分析和试验验证。
4.2 CaS氧化反应研究概况
在化学链燃烧过程中,CaS被O:氧化成CaSO。
是构成化学链燃烧的循环的主要环节,因此,CaS氧
化反应特性也是我们关注的问题,国内外学者已经
进行了大量的相关研究。Abbasian等¨卜研究了部
分硫化的钙基吸收剂的氧化反应。他们在常压
TGA上研究了吸收剂类型、硫化程度、粒径及温度
对氧化反应的影响。试验发现:粒径200m的样品
在815~900oC时能达到最高氧化率,且氧化程度随
样品中自云石含量的增加而增加,颗粒越小或硫化
程度越低的吸收剂,能达到的最大氧化率越高。
Marban等【32‘333研究了纯CaS氧化时sO:的释放机
制。在高的SO,释放时,氧化发生在CaS表面形成
CaSO。,快速形成的CaSO。与CaS通过固固反应形
成CaO,这些颗粒被释放的sO:硫化,使得颗粒变
大,最终堵塞孔隙。Dong等p41还研究了颗粒粒径、
氧气浓度、温度和脱硫剂类型对CaS氧化反应的影
响。Ozawa等旧5。研究了煤焦和硫化钙混合物的氧
化,反应经历了从还原气氛到氧化气氛的过程,在还
原气氛中释放的S0,量是氧化时的两倍还多。Qiu
等"叫利用热重及质谱仪研究了CaS的氧化,总压
力、氧气分压力和温度对硫化钙的氧化的影响在
PFBC中进行了验证,试验表明总压对氧化有微弱
的影响,温度对硫化钙氧化有很大的影响,在更低的
压力时影响更显著。
国内对CaS氧化的研究很少,只有少数学者对
此进行过热重试验。李文等¨7。在加压、反应温度为
730—970℃条件下研究了CaS氧化的动力学和模
型。结果表明CaSO。是CaS氧化的唯一产物,增大
压力或提高温度均能使CaS的转化率增加。宋占龙
等"虬利用热重一傅立叶变换红外光谱联用分析仪
对钙基脱硫剂和CaS氧化的反应机理进行了深入的
研究,发现保持O:摩尔含量不变时,增加压力,反应
速率和转化率也随之增加;保持O,分压不变时,增
加压力,反应速率和转化率却随之减小。但总的来
说,压力对CaS氧化程度影响并不是很大。相对于
压力,温度对氧化反应的影响更为明显,随着温度的
升高,反应速率也随之增大,但超过900℃后,由于
样品发牛了烧结反应速率反而降低;随着氧气分压
的升高,反应速率和转化率也相应增加;随着脱硫剂
硫化程度的增加,其氧化率反而减小。
5 结语
化学链燃烧分离CO,技术的提m已有二十余
年,相关的研究取得了许多重大的进展,在全球气候
变暖,CO:减排呼声日益高涨的今天,这种清洁的能
源利用方式必将成为理论和技术上关注的热点。应
当看到的是,尽管成果很多,但距离T程上的应用仍
然存在很多亟待突破和解决的问题,如开发廉价、无
二次污染和高载氧能力,具有较强的机械强度,反应
活性、持续循环能力的载氧体,适合于煤化学链燃
烧;如何把载氧体,燃料反应器和空气反应器三者耦
合在一起形成系统;如何建立更完善的建立还原和
氧化反应动力学模型以及反应器的数值模拟与最终
设计等,需要进行大量细致的工作。
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收稿日期:2010.07.16:修回日期:2010·10—25
作者简介:罗超(1982.)。男,河南光山人,博士。工程师,主要从
事电力环保技术研究工作。E—mail:luachao@mail.ustc.edu.cn
万方数据
化学链燃烧分离CO2技术的研究进展
作者: 罗超, 查智明, 邓中乙, LUO Chao, ZHA Zhi-ming, DENG Zhong-yi
作者单位: 安徽省电力科学研究院,安徽,合肥,230022
刊名: 电力科技与环保
英文刊名: ELECTRIC POWER ENVIRONMENTAL PROTECTION
年,卷(期): 2010,26(6)
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