滴流床中液体流动的随机模型

第 � 卷第 � 期 ! !∀ 年 # 月 高 校 化 学 工 程 学 报 ∃% & ∋ ( ) ∗ % + , −./ 01) ∗ 2 ( 3 0( .. ∋0( 3 % + , −0( . 4. 5 ( 06. ∋4070.4 8 % 9 � : % , 9 ; < =9 � !! ∀ 滴流床中液体流动的随机模型 ‘ 张启波 李建隆林 魏德孚 >青岛化工学院? 摘 要 本文 以状态离散 、时间离散的齐次 ≅ )∋ Α%6 过程描述滴流床 内液体的滴流与脉 动流流动 , 提出了可 直接计算任一 床层高度上液体的流率分布和极限流率分布的 方法和计算式 。 推导出了随机堆积球 型颗粒床层 中液体流动的转移概率矩阵 。 计 茸结果表明 , 本文模型计葬值与实验值吻合较好 。 关键词 Β 滴流床 , 液体流率分布 , 随机过程 , 模拟 前 言 滴流床反应器内的液体流动情况直接影响催化剂的使用效率和寿命 。 前人已提出了模 拟床内液体流率分布的离散型川 、微分型阁和随机渗透模型闭 。 但这些模型仅能模拟滴流流 动情况 , 计算工作量大 , 且均具有一定的局限性 。 本文以时间离散 、状态离散的齐次 ≅)∋ Α%6 过程模拟此流动 , 推导了随机堆积的球型催化剂床层 内的转移概率矩阵 尸 , 并着重讨论了 这一过程的代数处理方法 。 # 液体流率分布的实验测定 实验如图 所示 , 其中滴流床体为内 Χ Δ / / 、高 Δ Δ Δ / / 的有机玻璃塔 , 塔顶设 有可上下移动的液体分布器 , 以保证液体的均 匀分布 , 适应调节床层高度的要求 。 实验前先 按要求的床层高度和填料粒径填充床层 。 实验时气液并流向下流过床层 , 气体在底部排空 , 液体进入塔底受液器闭 。 受液器只收集部分液体 , 并可由此按体积法计算在这一床层高度 下 , 不同径向位置的液体流率 。 其它液体循环使用 。 本实验的物系为空气一水 , 分别采用平均直径为 � 9 Ε 、 Ε 9 Φ 、 � 9 Ε / / 的硅胶球作填料 , 床 层高的变化范围为 Δ 9 一 Δ 9 !∀ / , 气相表观流速为 <一 Δ 9 �Φ / Γ4 , 液体喷淋强度为 , 国家自然科学基金助项目 晰9 联系人 滴流床中液体流动的随机模型 ∀ � Ε � 9 Ε一 ∀ Χ / , Γ >/ Η · − ? 。 兰兰兰绷绷绷 图 实验流程示意 9 压缩机 # 9 阀门 ∀ 9 气 、液流7 计 � 9 液体分布器 Ε 9 滴流床 Φ 9 受液器 � 9 循环水相 Χ 9 气液分离器 ! 9 压差计 Δ 9 水泵 ∀ · 随机流动模型的建立 如图 # 所示 , 把床层分为 Β 为半径的 内圆及 由 内向外的一系列 圆环 , 并将其依次定为流区 、流区 # 、⋯ 、流区 8 。考虑到存在壁流流动 ,将塔壁定为流 区 8 Ι 。 假设液体自上而下流过 △ϑ 距离后处于 各流区的流体实现了一步转移 >原处于第 ‘流 区的 流体以一定的概率转移到 了第 Κ 流区 ? , 实现转移 后沿床层径向的液体流率分布仅与此转移前的分 布有关 , 则床内液体流动可视为 Β 从初始分布开始 , 经 ≅ 步 > ≅ Λ ϑ Γ△ ϑ , ϑ 为床层高度 ?转移的状态离 散 、时间离散的齐次 ≅)∋ Α %6 过程闭 。 由随机理论知 , 若以 尸‘Κ>0 , Κ Λ , # , ⋯ , 8 Ι ? 表示液体从流区 0 经一步转移到流区 ∃的概率 , 以 Μ ‘>Δ ? 表示初始流 率分布 >床层顶端的分布 ? , 则经一步转移后的径向 流率分布为 Β 〔尸Ν > ? , Μ Β >ϑ ? , ⋯ , Μ % 9 Ι , >∗?〕 Ο 仁Μ , >Δ ? , 尸# >Δ ? , ⋯ , Μ、 Ι , >Δ ?」Π >ϑ ? 利用 .− ) Π/ ) ( 一Θ % ∗/ % 3 % ∋ % 6 方程可推出经 二步转移 后的流率分布 Β 〔Μ , >。 ? , 尸# >, ? , ⋯ , 尸二 Ι , >/ ?〕 Λ 仁尸Β >%? , Μ Η >%? , ⋯ , 尸二Ι ∗ >Δ ?〕尸。 ># ? Ρ一一一一—,乙衬 >/ ?乙 9 >/ ? 乙、>/ ? Ρ扮 Ι 一>/ ? 9 字符的下标表示所处流 区的序号 图 # 随机理论模型示惫 ∀ � Φ 高 校 化 学 工 程 学 报 根据填料床液体流动的一般性质 , 处于任一流区 0的液体可在有限步内流至任一流区 Κ> Ο , # , ⋯ , 8 Ι ? ,故可认为转移概率矩阵 尸中包含的状态都是遍历的 , 不存在吸收态 。 由遍历态性质可知Σ4∀ , 系统中一定存在极限流率分布>即平衡流率分布 ? , 且此分布与初始流 率分布无关 , 这和前人的实验结果是一致的Σ∗9 # 〕。 由随机过程的理论可推出间 Β Π 、>, ? 一 省∗通。>“Β ?耀Γ 刃Ι ∗ ( 习, ∗ >六Β 一 又、 ? 0 , 了 Λ ? , # , ⋯ , 工 Ι Τ 笋 Ρ >∀ ? 凡>1% ? 一 滋∃ , >‘? Γ虑=Υ ς七>‘? Κ 一 ‘, “,一 ∃ Ι ‘ 式中 Υ习>劝 为 尸 的特征矩阵中元素 >Κ , Κ? 的代数余子式 , 可以证明一定存在 之 Ω 值 。 Μ, >叩 ? 为达到极限流率分布时 ,第 Κ流区的液体流率 。 >� ? 的特征 由上所述 , 只要构造出概率转移矩阵 Π , 就可由># ? 、 >∀? 、 >�? 式直接算出极限流率分布 及任一床层高度上的液体流率分布 。 故与以往模型相 比计算工作量小 , 且方便可行 。 � 概率转移矩阵 尸的确定及参数估计 本文由球型填料随机堆积的统计特性及以下假设推导概率转移矩阵中各元素 尸, Κ 的表 达式 Β >∗? 滴流时 , 液体由液膜形式流动 , 并 由颗粒间的接触点实现径向传递 Ν >#? 同一流区 内 , 液体表观流速相等 。 圆环流区径向宽度为 #Ξ Ν , △ ϑ Λ #Ξ , >Ξ , 为填料平均直径 ? Ν >∀? 液体 经一步转移仅能到达下一层相邻流区及本流区 。 如图 # 所示 , 由于床层横截面与颗粒相交的位置为任意 , 切得球型颗粒的截面为大小不 等的小圆 , 根据统计特性 , , 其小圆的直径分布为闭 Β +>Ψ ? 一 ΨΓ7Ζ Ν 弓 Γ环耳 。毛 Ψ [ 岔Ν >Ε? 个数为 Β 万 。 一 Φ >∴ 一 Β ? Γ 二 · Ξ Β 则单位床层截面上所有小圆圆周的总长度为 液膜的厚度一致 ,则各流区的流量为 Β Β 乙 一誓Ξ Ν · 。一。 。 由假设 # 可认为在同一流区 , Ρ ς>/ ? 一 」, · Ρ · 月、 · 石。 流体由第 0流区向第 Ζ Ι 流区转移是通过流区分区线上被小圆>即填料 ?覆盖的长度实现 的 , 即应与 #。 ‘> 一 。? · ∃ ‘ · 认‘成正比 。 由转移概率的定义 Β 尸、, ‘十 Ν > 卜 、型‘韶矛里纽 由颗粒堆积的统计特性及假设 # , Θ Λ Ε Γ ∃ 。 以上推导中未考虑气体流动对径向流率分 布的影响 , 实际上气体对液体有曳力 , 并能促进径向扩散 , 故需引进径 向扩散校正因子 4 。 , 由此可导出 Β Π , 汁 , > ? Ο ΤΤ % ∋ , Ξ Ν Γ ∀ Υ , >Φ ? 同理可得 Β Π ς , Β 一 ∗ > ? 一 Ε Ε 二 , ‘] , Ξ 。Γ ∀ Υ , >� ? 滴流床中液体流动的随机模型 , 一∀ � � 若令由流区 工 十 通过填料与壁面接触点转移至流区 万 的液流分率为壁流系数 了 ,则 Β Π 。、。 一卜, > ? 一 Ε Ε 。 > 一 +? , 、 Ξ , Γ ∀ Υ 、 ’ >Χ ? Π 、Ι , 9 、>一? 一 +Η >! ? 根据假设 ∀ 可得一步不发生转移的概率为 Β Π ‘> ? Ο 一 ⊥ , 9 ‘Ι , >_ ? 一 ⊥ 一 , > ? >∴ 9 Δ ? 由上式可见 , 尸为三对角矩阵。 其中 Τ 爪 及 + 的值需由参数估计确定 。 参数估计的目标函数 为 Β ] , , ] 厂>尸。 、 一 不’。 Ν、?”月 廿 Λ 盗乙 ⎯— Ζ∃ Α Ρ 洲勺七 ∃ Α Λ ∗ , # , ⋯ , 工挤Λ , # , ⋯ , 拼 > ?式中下标 Κ为床层分层序号 , 无为流区序号 , 凡, 、、凡∃。分别为各受液区实验测定值和相应床层高度下各流区的模拟计算值 。 凡 , 和 凡万 为流区 工 和流区 工 十 ∗ 相应数值的加和 。 α 越小 ,Τ 。 和 +的参数估计值精度越高 。 目标函数的寻优采用变尺度投影梯度法 , 其特点是收敛速度 快 , 稳定性好 。 气液流量大 , 相互作用强时 , 液体时常堵塞气体的流动通道 9 造成富气区和富液区交替 流过床层 , 即出现脉动流 。 此时气液的相互作用情况沿径向不断变化 , 且沿径向向内和向外 的作用亦不相同 。因此 , 本文提出应分别以内扰动函数和外扰动函数表达相应气液相互作用 的影响 , 其函数形式分别为 Β β ·‘青, 一Ν “ β , ‘贪, 一 。孑尸 “ 式中 。 , 、) Η 为常数 , χ 为床层半径 , 护为距床层中心的距离 。 由此即可构造出脉动流时的概率 转移矩阵 Π Β ] ] ] 、 一 ] , 尹 、 Λ ] ] ] ] 、Π , · , Ι Β >∴ ? 一 Ε‘, >万 ?护, Ξ , Γ ∀ Υ“ 一 ∴ , # , 一入’ 一 ∗ > # ?Π 、, 才一 >‘, 一 Τβ 。>责,一‘, Γ ∀ Υ Β ‘一 ‘, # ,一入一 >‘∀ ? Π一十 ‘∃ , 一 Ε“, >食, “ 一 , , , ·“, Γ ∀ Υ 。9 ‘,滩 , Π ‘, > ? 一 一 Π ‘, Ι >∴ ? 一 Π ‘9 、一 , >∴ ? 0 Λ , # , ⋯ , 入‘ Ι >一Ε ? 矩 阵中其它元素为 < , 常数 。 , 、 ) Β 仍以前述方法 , 通过参数估计求出 。 Ε 结果及讨论 Ε 9 求算模型参数的关联式 图 ∀ 、图 � 分别示出了 石。 、 0’, 9 >床层中气体 、液体表观流速 ?与氛 及 ) 』十 。# 的关系 。 作者 将实验数据及有关计算值进行线性 回归 , 得出以下关联式 Β Β , 一 Β 9 Φ。 Ψ Δ 一 ∀ >李?一 , · Δ 9 ,7. 厂。· Β 。二 」。。· ∀ Δ ∀ ς · Β 9 ς Ν 。· , Ν Β 口7 > Φ ? , 一 Ε 9 ∀ Χ 又 。一 , >李?一”· , , , 9 , .、”· # , “ 9 。。· Β ∀ Φ 又 , 。一 ”ς Ν口护 > � ? ∀� Χ 高 校 化 学 工 程 学 报 了Ο χ . Β [ Φ 9 Ε “# 一 % · # Χ“么 , 一 ’· 了了Ε · χ 。Β � · χ .合’∀‘ > Χ ? ) ∗ Ι ) , Λ Δ 9 Ε # Χ任竺‘ ?一 。· , 。Β 9 — . >∗3 χ. 。 ? Δ· ‘。Ε · ! >凡。?”· ‘∀ , > ! ? 关联式 > Φ ?至 > ! ?的相关系数分别为 Δ 9 ! Φ Χ 、 Δ 9 ! ∀ Δ 、 Δ 9 ! ∀ Φ 、 Δ 9 ! � , 其相对误差均不超过 Δ δ , ∀ 9 # (甘ΔΔ璐:,口#!自 Λ9十�� 心 , · 心 , ! · ∀# # ∃ % ! # # 门、了、 &丫从 ∋ 一夕一乡 助 , 俪( , � ) ∗ ∃ + ) 么 , ∗ % % ∗ + − ∗ )! ) 诸 、、心一 亡尸 户 % ∗ ) . % ∗ ) � % / 0 ∋一 七 % ∗ % + % ∗ 1’ / +� 之 ∗ # 八 � + � % � 2� )� ! � 询 / + � 盆 ∗ # ( , 图 2 3七、〔, 4 与 ∀ 。 的关系 图 通 〔4 、〔一。 与 。 4 十 . 4 的关系 ! ∗ % 平衡高度及极限流率分布 极限流率分布是指随液体继续 向下流动而分布情况不再改变的径向流率分布 。 达到极 限流率分布的床层高度为平衡高度 。 一般认为若下式 4 5土, 厂尸, 6 78 9 一 : ‘6饥 9 + ’ 一 。 。 ; 石 1 <= 一> 一, 二一二> 二>一一 ∗ + 芝舀 ? 。 ? ∋,二 ≅ 3 户’、378 少 Α % ∗ + 心, Β ∗ =# # ? ‘ 二 + ∗ ∃ 2 / +� 一 艺# 八 Χ价八 (产二井户 尹 一 ≅ 心 点既近科 (% ) � 隧—— 一Δ > > —均匀流率分布30 。 Ε 18 4 , # 八 模拟值及实验公·、‘9、∗任,乙一/合多 (夕声 一 & ‘& 一二> 一> ‘&% � 2 � 口。 / + � 足 , # ( = 二 ∗ =# # 二 ! ∗ ∃ % !# # >>4>> , ∗ % % +2 ∗ !心心 八?Φ甘�八?一�%%,Α‘,+ 日。∗崎 1 � ) � ! � Γ % ∗ ∃ − � ∗ % � ∗ ) � 、 ∃ � − 图 ! 已4 、乙洁对平衡高度的影响 , (介 图 ∃ 之、 对脉动流平衡流率分布的影响 滴流床 中液体流动的随机模型 ∀ � ! 成立 , 则所需的床层高度 #仇Ξ , 即可看作平衡高度 。 图 Ε 示出了 5 Β 、 5 。和填料平均粒径 Ξ , 对平 衡高度的影响 , 其值高于文献困值 。 原因是文献困中未考虑气液表观流速及填料粒径对平衡 高度的影响 。 当床内流体作滴流流动 , 且达到极限流率分布时 , 由其定义 Β Μ ‘>/ 十 ? Ο Μ‘>/ ? 一 Μ‘>1% ? 么一 , # , ⋯ , 8 十 将上式代入 >#? 式可推出 Β Μ , >%% ? Υ Κ ΜΗ >1% ? Υ # Μ、 >1% ? Υ 。 可见床内液体的流动为因壁流情况而异的均匀分布 。 若以 Μ声表示单位床层截面上的流率 , 由物料衡算可得 Β Μ胃 八∃ 9口 尸< ΡΡΡ ] ] ] ] ] ] ] ] ] ] ] ] ] ] 口口二二 一 一 一 一 州一寸声二 , 弓∋ 一9 一‘一 万 一了了 ,, 一Λ 一 + “ 二一‘一广广二二。广了蔽6 ‘腿 ’‘‘ 一一 Ω 吧 一 一 一 一 竺竺Ω 弋于‘二二奋 二写户二二二‘怡 9 叫日卜门口 气丁Λ 吧∗ ∋∋∋丁丁井弋厂厂 ??? 喂 9 之一三尸三上二三匕? 沪 χ ] 二二夕夕Λ ’一瓜公 ΩΩΩ二二止万二翼兰兰一一 一 一一一 Ω ——召∋ .. ——⋯⋯ε麟⎯值值二二竺 一士二魁 Β , 二蒸几箕二全‘‘ ∗∗∗ 甘 � 9 9 Ζ ΖΖΖ 〔二 · 尸 · 。 # Ι > 一 , ?。。掣ϑ > Χ ? Μ、 Ι ∗ >1% ? Ο > 一 +?Τ 。 Γ〔尸 · 二 · 矿 Ι > 一 了?Τ 。 ∀ 4Ξ , χ ∀ 〕 > ! ? 由此可简化滴流流动时极限流率分布的计算 。 图 Φ 示出了 5。 对脉动流动极限流率分布 的影响 。 其分布沿径向近似于抛物线分布 , 其 最大值大致在床心与壁面的中间位置 。 Ε 9 ∀ 模拟计算及与文献结果的比较 图 � 为不同初始液流分布时模拟计算值与味9吧‘,心 泣泣少烹蒸于于 一一 流区 = >中心 ? 一 均匀流率分布布⋯⋯一卜攫鳖鳖 ‘5八5八“�八?,‘,二‘场 味4公之 � %� ) � ∃ � − � 床层高度 ≅ , 。 % � ) � ∃ � 床层高度 % ∗ 7 # 图 过, ∗ 、 = # # 初始液流分布对床内流率分布的影响 ‘ % · + − 只 + �一 2 # ( = 毛公Β , ∗ % % Ε + �一 Η # ( = 图 − 两种模型计算结果的比较 Ι , Β · =# # ‘4 ‘ % · + − / + � 一2 # ( = 3公” , · % % / + � 一 Η # ( = ∀Ε Δ 高 校 化 学 工 程 学 报 , 实验值的比较 。 图 Χ 为本文模型与离散型模型川计算结果的比较 。 由此可见 , 本文模型计算 值与实验值吻合较好 , 其精度高于离散型模型 。 图 ! 、图 Δ 分别为脉动流时 ‘Β 、之’。、对床内液体流动的影响 。 由图可见 , 模拟计算值仍 与 实验值吻合较好 。 计算结果表明 , 随 ∗ 一。 、 ∗’ Β 的增加及填料当量直径的减小 , 流动的不均匀程 度增加 。 ∗Κ 口 Ο Χ 9 � Ε φ Δ 一Η / Γ 4 , 霜一一老叮Ε · Φ # Ε/ 。 Δ�之、γ中 ‘合说区 ‘5心=,、γ Ζ、、 9Δ 9 石Ρ一∃ 一 9 # 硫区 ” ‘塔璧分少 ‘气 9尸 ∃Ω9拭 ΩΦ # 9 Δ # 一一 Ξ , 二 � 9 4/ /// ===Κ ‘ 之 9 Φ ∀� φ Δ 一 Η / Γ 444 一一一 一之 流沫 ,,‘‘ , 厂 Ω 一 、哎才才分分 ε 入入 ΓΓΓ 一尸一一一山味Λ εεεΛΛΛ , 、、 εεε均均 匀分布 “ ε 中心流试试 ΩΩΩ 一从 Ω 一气长犷 ’了 、、、一一 流区 6 >塔壁 ??? 护护 ∗ , 户 9 9 愁愁 � Δ ΕΔ =Κ ,’ φ Δ笼 9 / Γ 4 # Δ ∀ Δ 刀‘ φ Δ , , / Γ 4 图 , 脉功流时 之Β 对从Ν 内液∗妇成动的影响 图 =>∃ 咏动流动时 亡‘ 对床内液体流幼的 ‘沙坷 Φ 结 论 9 滴流床内的液体流率分布可由状态离散 、时间离散的齐次 ≅)∋ Α%6 过程描述 。 其优点 是可直接算出任一床层高度上的液体流率分布 , 计算工作量小 、精度高 。论证表明 , 床内一定 存在极限流率分布 , 此分布可由概率转移矩阵描述 ,而与初始分布无关 。 # 9 概率转移矩阵 Π 可由床内随机堆积颗粒的统计特性确定 , 以径向扩散校正因子 ‘。 , 壁流因子 + 或内外扰动函数修正 。 Τ 。 、 + 及内外扰动函数可 由本文给出的 > Φ? 至 > !? 式确 定 。 ∀ 9 滴流流动时极限流率分布为均匀分布 。脉动流时沿径向近似于抛物线分布 , 其最大值 大致在床心与壁面的中间位置 , 且随 刃。 、几 的增加及填料粒径的减小 , 不均匀程度增加 。 符 号 说 明 Υ ‘ 一 第 0流区截面积 , / Η 。 Β 、。 Β 一 分别为内外扰动因子 Ξ , 一 填料粒径 , / Μ ‘>叨? 一 第 艺流区经 切 步转移后的液体流率 χ 一 床层平径 , / ( . Β 、斤。。 一 液 、气相雷诺数 · 。 户Β · 走’ Β · Ξ Ν , ∗?, · 老‘ · Ξ , 八已Ρ Ο— , 找口了, Ο—尸Ρ 肚口一 第 Ζ 流区外半径 , / 滴流床中液体流动的随机模型 Τ 。 王‘ 、 一 径向扩散校正因子 一 气体 、液体表观流速 , / Γ4 一 床层空隙率 一 转移概率矩 阵 尸的第 Ρ 个特征值 一 第 , 流区填料表面平均液膜厚度 , / / , 9为大‘∃ 石勿 ? 一 第 Β 流区初始液体流率 ΜΝ扣。 ? 一 第 0 流区的液体极限流率 ∃ 一 壁流因子 乙 >/ ? 一 经 。Β 步转移后进入第 Ζ 流 区的液量 , / “Γ 4 Π 一 概率转移矩 阵 Π >。 , ? 一 第 ‘流区的液体经 椒 步转移后流入第 , 流 区的分 率 参 考 文 献 +∗. ∋4 Α % 6 ∗7Η ≅ , Τ ∗∗∗07− ∃ ≅ 9 Υ ∃,−2 ∃ , ! �只、 # � Β � ∀! η 1 ∋4 Α % ; 07之 ≅ , Τ、”亏7− ∃ ≅ 9 ι =1 − Μ ∃ , ∗公Χ ∀ 9 # , Β ϑ , ∋0才?. Π 9 ≅) ∋. −% ∋ Π 9 =( 7 , − .( ∗ 2 ( 吕, ! Χ ∀ , # ∀ Β Φ Φ ∀ 张启波 9 滴流 床中液体流动的随机模型 Β仁学位论文〕9 青岛 Β 青岛化工学院 、 ! Χ! 蒋庆琅 , 随机过程原理与生命科学摸型 9 上 海翻译 出版公司 9 飞! Χ � 张 漆 , 毛之侯 , 顾其成 华东 化工学院学报 9 , Χ Ε , Β ##! Υ Τ 7% . − ) 470. ≅ % Ξ .∗ +% ∋ Ρ0ϕ & 0Ξ Μ∗% κ : 047∋ 0γ & 70% ( 0( λ ∋ 0.Α ∗. α . Ξ4 Η −) ( 3 μ0γ% Ρ0 ∃ 0) ( ∗% ( 3 ν . 0 : . +& >μ∗( 3 Ξ ) % =( 4 707& 7. % + , −. / 0. ) ∗ λ . .− ( % ∗% 3 ο ? Υ α Τ λ χ Υ , λ λ − . ∗0ϕ & 0Ξ Ξ 047∋ 0γ& 7 0% ( % + 7∋ Κ. Α ∗. γ . Ξ 0( 7∋ 0. 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