甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在水中的光化学降解研究道

甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在水中的光化学降解研究道 安徽农业大学 硕士学位论文甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在水中的光化学降解研究 姓名:钱婧 申请学位级别:硕士 专业:环境工程 指导教师:花日茂 20090601 摘 要 本论文以高压汞灯、太阳光和氙灯为光源，研究了甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在水中的光化学降解动态，并分别比较了在高压汞灯光照下，不同浓度、不同,,、不同水质、色素、有机溶剂、硝酸盐和亚硝酸盐对甲氨基阿维菌素苯甲酸盐光解的影响。得出了以下主要结果: ,(在高压汞灯照射下，甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在水中光解迅速，在高压汞灯、太阳光和氙灯下的光解半衰期分别是,(,,,,,、,,(,,和,,(,,(光解动态符合一级动力学方程( ,(甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在四种不同水质中的降解速率存在着差异，在高 压汞灯下光解速率大小表现为蒸馏水,自来水,湖水,池塘水(在超纯水、自来 水、湖水和池塘水中降解半衰期分别为,(,,,,,，,(,,,,,，,(,,,,,，,(,,,,,。 ,(甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在高压汞灯光照下，三种不同浓度(, ,,,,、 ,, ,,,,、,, ,,,,)下的降解速率差异不很明显:降解半衰期分别为,(,,,,,、 ,(,,,,,、,(,,,,,。 ,(色素对甲氨基阿维菌素苯甲酸盐水溶液中的光解有一定的影响，亚甲基兰对甲氨基阿维菌素苯甲酸盐光解表现出一定的敏化作用，但当浓度增大时反而呈较强的猝灭作用;核黄素、甲基紫对甲氨基阿维菌素苯甲酸盐的光解表现出一定的光猝灭作用，且与剂量成正相关。 ,(选用甲醇、乙腈作为溶剂，研究了甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在两种有机溶剂中的光化学降解。高压汞灯光照下，甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在乙腈和甲醇中的光解半衰期分别为,(,,,,,和,(,,,,,。在两种有机溶剂中的光解都较好地符合一级动力学方程。 ,(研究了溶液,,对甲氨基阿维菌素苯甲酸盐光解的影响，表现为随,,值增大而甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在水溶液中的光解加快(高压汞灯光照下，甲氨基阿维菌素苯甲酸盐在,,,、,,,、,,,,,缓冲溶液中的光解半衰期分别为,(,,,,,、,(,,,,,、,(,,,,,(。 ,(,,,，,,，，,，均对甲氨基阿维菌素苯甲酸盐光解速率的影响不大，各个浓度的半衰期差异不明显。 ,(硝酸盐、亚硝酸盐对甲氨基阿维菌素苯甲酸盐光解均未影响，各种浓度的差异不明显。关键词:甲氨基阿维菌素苯甲酸盐，水溶液，光解，影响因素，添加浓度，半衰期，高压汞灯。 ，，,,,,,,, ,, ,,, ,,,,,;,,,,;,上,,,,,,,,,,,(,, ,,,,,;,,, ,,,,,,,,,, ,？,,,,, ,,,,,,,, ,,,,,,;, ,,, ,,,,,;,,,,;,, ,,,,,,,,,,, ,, ,,,,,;,,, ,,,,,,,, ,,,,,,,,,, ,, ,,,,,,,,,,,, ,,,;,,, ,,,,(,,,,)、,,,,,,,, ,,, ,,,,, ,,,,(,,),,,,,,,,,,,,,,, ,, ,,,, ,,,,,(,,, ,,,,;,, ,, ,,,,,,,,, ;,,;,,,,,,,,,、,,,,,,,,, ,,,,, ,, ,,,,,，,, ,,,,,, ,,,,,,,,、,,,,,,,,、,,,,,,;,,,,,,,,、 ,,,,,,, ,, ,,, ,,,,,,,,,,,,,,,, ,, ,,,,,;,,, ,,,,,,,, ,,,？,,,,, ,,,,,,,, ,,,, ,,,,,,,(,,, ,,,, ,,,,,,, ,,,, ,,,,,,,,,, ,,,,,,,,,,,,: ,(,,, ,,,,;, ,,,,,,,,,,,,,, ,, ,,,, ,, ,,,,,;,,, ,,,,,,,, ,, ,？,,,,,,,,,,,,, ,, ,,,, ,, ,,,, ？,,;,,,，,,, ,,,,—,,,, ,,, ,,,, ,(,,,,, ,, ,？,,,,,,,,,,,,,( ,,, ,,,,,;,,, ,,,,,,,, ,, ,？,,,,, ,,,,,,,, ,, ,,,, ,,,,,,,,,,,,,,, ,,,, ,,,, ,,, ,,,,, ,,,, ,, ,, ,,, ,,, ,,, , ,, ,, ,,(,,, ,,, ,,(,,(,,,,,, ,,,,,,,,,, ,, ,,,,,;,,, ,,,,,,, ,,,,,,, ,,, ,,,,, ,,,,, ,,,,,,;,( ,(,,, ,,,,,,,,,; ,,,,, ,, ,,,,,;,,, ,,,,,,, ,, , ,,,,, ,, 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,,,,,,,;,,,, ,,,, 半衰期, ,,,,,, 体积,, ,,, 芦卡颧,, ,,,,,,,, 太阳光 ,,, ,,,,,,,,,,,,, ,,,伍;,,,, 决定系数 ,，? 独创性声明 本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得安徽农业大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。 研究生签名:—,函二垄,时间:,夕年占月夕日 关于论文使用授权的说明 本人完全了解安徽农业大学有关保留、使用学位论文的规定，即:学校有权保留送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。同意安徽农业大学可以用不同方式在不同媒体上发表、传播学位论文的全部或部分内容。 (保密的学位论文在解密后应遵守此) 钢一谪 翩躲砬 研究生签名: 时间: 年„月罗日 ， 帆,,年《旯，。? ,,,,,。?一 刖 吾 我国人口众多，耕地有限。半个世纪以来，我国以占世界,(,,的耕地供给全球,,,的人口粮食的需要，成就瞩目。可是，如今随着我国人口的逐年递增，耕地逐年递减的严峻趋势，要解决人口、粮食、耕地的矛盾，只能千方百计的提高粮食产量，同时减少有害生物造成的损失。据调查统计，全世界危害农作物的害虫有,,,,,多种，病原菌,,,,多种，线虫,,,,多种，杂草也有,,,,多种。由于它们的危害,农作物的产量损失是惊人的，严重时造成绝产,…。,,,,,在,,,,年估计:在农业生产中如果不实施植物保护，即不进行病虫害的防治，农作物的产量仅为,,,， 经保护后农作物产量仍要损失,,,，其中草害损失,,(,,和病害损失,,(,,。实施病虫害防治可挽回产量损失,,,，其中除草剂挽回,,(,,，杀虫剂,(,,和杀菌剂,(,,。由此可见进行病虫害草害防治在农业生产中的特殊作用旧。。化学农药，特别是有机合成农药的应用作为人类文明发展的一大标志，不仅用于植物生长过程的保护和调节，并在产后的贮存、保鲜和加工、运输过程中起着重要作用，而它的最大的功绩就是用于病虫草害的防治，为解决人类温饱、增强社会稳定、促进人类健康做出了巨大的贡献。因历史和技术的原因，在可预见的将来仍将成为能耗最低、防治最迅速、效果最佳的农业病虫草害的防治措施，是现阶段高效农业发展的必由之路旧。。 按《中华人民共和国农药管理条例》，农药是指用于防治、消灭或者控制危害农业、林业的病、虫、草和其他有害生物以及有目的地调节植物、昆虫生长的化学合成的或者来源于生物、其它天然物质的一种物质或者几种物质的混合物和制剂。目前，“农药”一词的含义在国际上也大体趋于一致。然后在某些国家，农药的含义已超过了上述范围。例如，在日本把天敌生物商品也包括在农药范围之内，称为“天敌农药‟‟;在如美国环保局与,,,,年甚至把抗病、虫、草的转基因作物也列入农药的范畴，称为“植物农药川,刮此外，传统上防治蚊、蝇和鼠的药也列入农药之列，有的称为“卫生农药”。化学农药在我国农业生产中起着重要的作用，我国不但是个农业大国，也是农药生产大国，全国现有约,,,,家农药厂，生产约,,,种农药原药，其中年产量超过,,,,吨的品种有,,种。现在农药制剂,,,余种，年产制剂量达,,,万吨。目前，我国农药原药生产能力已近,,万吨，农药制剂的产量和用量达到百万吨，仅次于美国居世界第二位。,?,,十多年来随着我国病、虫、草害发生和危害的加剧，农药的生产和使用量增,,,倍多，为我国农业的丰产、丰收作出了巨大的贡献，同时也带来了一系列的问题,制。其中，化学农药污染是全球性环境问题之一，长期大量施用化学农药，对生态系统的结构和功能产生直接危害，使生物种群退化，多个生物种群濒,临灭绝，因农药污染造成的经济损失逐年增加，每年还引起数万人员中毒伤亡事件，进入环境的农药超出了环境对农药的自然消解能力，在环境各要素间迁移、转化并通过食物链富集，最后对生物和人体还可造成长期间接的危害。,,,,年出版的由美国海洋生物学家卡尔逊(,(,,,,,,)编写的,,寂静的春天,,一书，就是反应了,,世纪,,年代和,,年代初美国的农药污染状况，震动了整个植物界和生物界，对防治农药环境污染和农药工业的走向起到了重要影响…。。,,,,年癌症研究国际组织已经划分出在动物中具有足够的致癌性证据的农药有,,种，有一定致癌性证据的有,,种，它们当中分别有,种和,,种农药至今仍在美国注册使用。这些物质在环境中的暴露，导致了各种恶性疾病的发生。农药是生物活性物质，可能会对特定环境中生物群落的组成和变化引起某种冲击;农药又是化学活性物质，能够同环境中的某些物质发生相互作用，或在特定的环境中扩散分布，最后也表现为对生物的影响,…。据统计，我国每年因农药中毒的人数占世界同类事故中毒人数的,,,,…。农药在环境“三致性”即:致癌性、致突变性和致畸陛，在未来的几十年内还会给人类及这个自然界产生更加深远的影响。如今，随着人们对农业生态系统安全的关注和对环境问题认识的不断深入，对农药的今后的发展提出了越来越高的要求，农药将会向着高选择活性，对环境安全及低消耗、高效用的方向发展,”。,(,(农药光化学降解的研究进展: 农药的光化学反应 是农药在大气、表层水、土壤表面和植物表面降解的主要途径之一，它是指农药化合物分子接受光辐射的能量后，光能转移到化合物分子键上，使键断裂，致使化合物分解的化学反应过程。通过光化学反应既可以转化为其他无毒或毒性更小的物质，也可以转化为毒性更大的有机物。因此，农药光解对农药残留、药效、毒性及环境均有重大影响瞄?，研究农药在环境中的光化学反应对于正确评价农药对环境的影响，指导合理使用农药以及探索修复被污染环境的方法等都具有重要的意义比引。随着农药环境化学的深入研究，农药光化学转化已成为十分活跃的研究领域。尤其是近几十年来。农药光降解的研究进展迅速，其中光敏剂和光活化产物的研究结果。对于环境污染治理显示出重要的应用前景睇…。,,,,年。,,,,,,,,,;,,,,,,,,皑刮首次发现,,单晶电极上的光水解现象。这一研究论文被认为是光催化在太阳能转化和利用方面开拓性的研究成果。,,,,年，,,,,,等口圳又将此技术应用于降解水中的污染物，并取得了突破性进展，为光化学氧化技术在污染治理方面的应用奠定了理论基础。,,,,,,比圳全面评价了光催化剂在农药光解中的地位和作用，进一步肯定了光催化剂可加快农药降解。用光化学的方法处理农药残留具有操作简便、费用低廉、无二次污染等优点，越来越引起人们的重视( 如今，为了达到减轻害虫、病原菌和杂草的抗药性和提高药剂的防治效果。实现一药多治、事半功倍的效果，常将不同的农药混合加工成制剂使用，某些农药的光敏(光猝)化特性，可以使与其存在的其它的一种或几种农药的光化学的降解速度加快或减慢。 ,,(,(光化学降解的原理: 太阳辐射能量的最大值在电磁波的可见光范围(,,,”,‟,,, ,,,)，它们占总发射能量的,,,，紫外光(,,,”,,‟,,, ,,,)占,,，红外辐射(,(,”,,,‟,(,,,)占,,,，由于大气层的一些主要和微量气成分对太阳辐射的选择性吸收，到达地表紫外光的波长,,,，,,,，,,,,,范围，是环境中农药进行光化学降解的最重要因素咄川。根据光化学第一定律，又称为,,,,,,,—,,,,,,定律，农药分子吸收了自然界某种特定波段的光能后，光子的能量传递给了农药分子，从而引起农药分子的电子跃迁，成为高能量的激发态瞄圳，而这种状态是不稳定的，它会以两种方式将这种能量耗散掉，一种是通过光 (磷光，荧光)，热的形式将多余的能量散发出去，这种耗散并不会发生降解，有机大分子维持原来的状态;另一种方式是吸收这部分的能量，光能转移到农药分子,—,，,—,，,—,，,—,键上，使农药分子内的,,,，,—,，,,,，,,,断裂，此时就发生了光化学降解。而以高压汞灯、氙灯等为光源，也是基于这一原理来引起农药分子发生光化学反应的。 其中，化合物发生光化学降解的机制可以分为直接光解和间接光解。直接光解是指农药分子直接吸收光辐射能造成自身的裂解的方式。光解产物就是农药分子在直接光解激后生成的产物。用式子表示就是: ,，,,—,宰一产物(其中，,表示农药)直接光解是农药在纯水或饱和烃中唯一的光化学转化机制。后来许多研究者在直接光解的原理基础上通过对光强、介质等一些因子的改变来研究一些农药光解的规律，推断其光解动力学方程，并借助一些,,,、，,、,,、,,,—,,、,,,,—,,等先进仪器设备，进行了光解产物的分析测定，对光解途径和机理的探讨起到了重要的推动作用〔,,,,,〕 ,间接光解也是自然界中农药的非常重要的光解类型，由于绝大部分农药分子本身的最大吸收光谱区为,,,,,,(,,,,,之间，其对自然光能的吸收能力很弱或不 能直接吸收，所以自然环境中农药的直接光解效应是微弱的。这时农药的光解的过程中就要借助于其他物质作为载体吸收光能，再通过载体能量的转移，造成农药分子变成激发态而发生裂解的过程。本身不吸收太阳光的农药进行的光化学转化都属于间接光解。式子表示就是式子表示就是: ,，,,—,木 ,幸，,—,，,, ,幸一产物其中，,表示环境中某些物质，而,表示农药。这种类似于,可以吸收光能又可以再释放能量的载体被称为光敏剂，它们的存在加速了农药的降解，是不能直接吸收太阳的较长波能量的化学物质唯一的光化学转化形式【,,,。,(,( 农药在液相中的光化学降解研究 液相光解是农药光解研究较为广泛的一个领域。就所用溶剂来看，液相光解可以分为有机溶剂中的光解和水溶液中的光解，影响农药在液相中光解的因素有很多:光波长和光强、温度、介质的化学状态、不同水体、有机溶剂的影响、,,的影响、光敏剂和光猝灭剂。其中光敏剂和光猝灭剂分别作为光能的载体或受体，可改变农药的光稳定性，加速或延缓农药光解，对农药的环境安全性评价和污染治理有重要意义。目前已经发现的光敏剂有丙酮、二苯甲酮、鱼藤酮、葸醌、苯乙酮、甲基蓝、核黄素、过氧化氢、色氨酸、二氧化钛以及一些芳香胺等。自然界中也存在很多的天然的光敏剂和光猝灭剂。如天然水体中广泛存在的腐殖质，对农药的光化学降解产生不同的影响?…。,,,,等人就较系统的研究了水中痕量有机物在腐殖质作用下吸附光能量的光敏化反应?…。另外农药在使用时，通常是几种农药混合使用，或先后使用不同的农药，农药之间也存在着光解的敏化和猝灭作用。花日茂等?训以太阳光、氙灯、高压汞灯为光源，研究了哒嗪硫磷、多菌灵、克百威、丁草胺,种农药对氯氰菊酯、溴氰菊酯、氰戊菊酯的光解速度及光解效应的影响。结果表明:哒嗪硫磷、多菌灵对氯氰菊酯等,种拟除虫菊酯杀虫剂在,种不同光源的光照处理下均表现出光敏降解效应;在太阳光及高压汞灯光源的光照处理下，克百威和丁草胺对,种拟除虫菊酯杀虫剂具有光猝灭降解作用;而哒嗪硫磷等,种农药对,种拟除虫菊酯杀虫剂的光敏或光猝灭效率与,种农药的剂量成正相关(,(,(甲氨基阿维菌素苯甲酸盐简介: 甲氨基阿维菌素苯甲酸盐的英文通用名为,,,,,;,,, ,,,,,,,,，甲氨基阿维菌素苯甲酸盐的商品名: ,,,;,,,,(,,,,,,,,) ; 英文名:,,,,,,,,,,,,,,,,”一,,,,,,,,,,,;,,, ,,,,,,,,(,,, ,,, ,,,)，分子式:,,,,,;,,,,,,,,,,, ,,,:,,,,,,,,,,; ,,,,,;,,, ,,,,,,,, ,,,:,,,,,,,,,,分子量:,,,,,;,,,,,,,,,,, ,,,:,,,(,;,,,,,;,,, ,,,,,,,, ,,,:,,,(,,化学名称为:,“一表一甲氨基一,“脱氧阿维菌素甲维盐其结构式为: , 陋,,, ,锄 嗡,功艮?, 图,甲氨基阿维菌素苯甲酸盐的分子结构式 ,,, ,(,,, ,,,,;,,,, ,,,,;,,,, ,, ,,,,,;,,, ,,,,,,,, 阿维菌素(,,,,,,;,,,,)是,,,,年由美国的,,,,,,,(公司研制出的一类具有杀虫、杀螨、杀线虫活性的大环内酯化合物，由链霉菌中灰色霉菌,,,,,,,,,;,,,,,,,,,,,,,发酵产生?“，曾被誉为青霉素之后生物类药物的又一次技术革命?…。甲氨基阿维菌素苯甲酸盐是以阿维菌兀拢蔽系囊恢职牒铣煽股乩嗌背婕僚?哂谐咝А?薅荆ㄖ萍两薅荆?薰?乩コ嬷滤缆省?苌偈芑肪骋蛩赜跋斓忍氐恽螅薄,?仄 渌盗胁废啾龋背婊钚蕴岣吡耍保掣鍪考叮粤鄢崮坷コ娴挠壮婧推渌矶嗪Τ婕膀嗟幕钚约撸扔形付咀饔糜旨娲ド弊饔茫诜浅,偷募亮浚ǎ埃埃福础保玻梗瑁幔?戮哂泻芎玫男以诜乐魏Τ娴墓讨卸砸娉婷挥猩撕欣诙院Τ娴淖酆戏乐危硗饫?罅松背嫫祝档土硕匀诵蟮亩拘浴;箍稍谑卟恕?滩荨?枰兜染米魑锷鲜褂茫箍梢苑乐斡憷嗌砩系暮,兀纫弧帕嫉纳背嫔彬痢甲氨基阿维菌素苯甲酸盐的理化性质:该药外观为白色或淡黄色结晶粉末，熔点为,,,”,,,,,,?(易溶于丙酮和.