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南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征污染物

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南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征污染物南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征污染物 南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征 污染物 第63卷第1期 2012年1月 化工 CIESCJourna1 Vo1.63NO.1 January2012 南方硬木化学浆漂白废水污染特性 及特征污染物 雷利荣.,李友明.,马黎明 (华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室,广东广州510640;华南理工大学造纸与污染控制 国家工程研究中心,广东广州510640) 摘要:采用常规分析,红外光谱,紫外光谱,色谱,质谱等技术,分析,研究了南方硬木化学浆漂白废水的污 ...
南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征污染物
南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征污染物 南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征 污染物 第63卷第1期 2012年1月 化工 CIESCJourna1 Vo1.63NO.1 January2012 南方硬木化学浆漂白废水污染特性 及特征污染物 雷利荣.,李友明.,马黎明 (华南理工大学制浆造纸国家重点实验室,广东广州510640;华南理工大学造纸与污染控制 国家工程研究中心,广东广州510640) 摘要:采用常规分析,红外光谱,紫外光谱,色谱,质谱等技术,分析,研究了南方硬木化学浆漂白废水的污 染特性和特征污染物.结果表明,废水中含有较高浓度的溶解态有机物,可生物处理性较差,且废水存在大量 的发色基团和助色基团,使废水色度很深;废水的有机物结构中含有苯环,羰基,羟基,醚基和羧基等基团, 羰基是重要的发色团,羟基,醚基和羧基均是助色基团,羰基可能与苯环上的碳碳双键形成共轭,加深废水的 色度;废水成分非常复杂,主要有机污染物包括酯类,苯酚类,烷烃类和有机酸类物质,芳香族化合物的峰面 积相对含量为58.16.根据废水中检测到的主要有机污染物对发光细菌的半数发光抑制率EC.,废水中主要 控制的特征污染物应包括苯酚类物质,氯酚类有机物,有机氯化物和邻苯二甲酸酯 类物质. 关键词:漂白废水;有机污染物;色度;苯酚;氯酚;邻苯二甲酸酯 DOI:10.3969/j.issn.0438—1157.2012.01,034 中图分类号:X793文献标志码:A文章编号:0438—1157(2O12)01,0244—07 Pollutionfeatureandcharacteristicpollutantsofbleachingeffluentof southernhardwoodchemicalpulp (StateKeyLaboratory Guangdong,China; LEILirongl-,LIYouming? ofPulpandPaperEngineering,SouthChina MALiming UniversityofTechnology,Guangzhou510640, NationalEngineeringResearchCenterofPapermakingandPollutionControl,SouthChina UniversityofTechnology,Guangzhou510640,Guangdong,China) Abstract:Pollutionfeatureandcharacteristicpollutantsofbleachingeffluentofsouthernhardwood chemicalpulpwereinvestigatedbyusingthedataobtainedfromconventionalanalysis,infrared(IR)and ultraviolet(UV)spectrum,gaschromatography(GC)一 nlassspectrometry(MS).Itwasfoundthatin theeffluenttheconcentrationofdissolvedorganiccompoundsishighanditsbiodegradabiIitybad,COD (dissolvedchemicaloxygendemand)andBODs(dissolvedbiochemicaloxygendemand)1.5kg?m一.and 0.4kg?m— respectively,andBOD5/CODc0.27.ThedatafromIRandUVspectraindicatesthatthe organicpollutantstructuresintheeffluentcontainbenzenering,carbonylsthatarechromophoregroups, andhydroxyls,ethersandcarboxylswhichareauxochromousgroups.Thedeepcolorofeffluentcanbe attributedtothesecompoundscontainingthesegroupsaswellasconjugationstructuresbetweencarbonyI groupsandC—=Cdoublebonds.AnanalysisforthedatafromofGC— MSshowsthattherearealarge numberofcomplicatedorganicpollutantsintheeffluent,includinglipoidsubstances,phenols,alkanes 2011—04,20收到初稿,2011—05,31收到修改稿. 联系人及第一作者:雷利荣(1975一),男,博士研究生, 讲师. 基金项目:国家水体污染控制与治理科技重大专项 (2009ZX07529—002);国家自然科学基金项目(20776055,20977033). Receiveddate:2011一O4—20. Correspondingauthor:LEILirong,lrlei@scut.edu.cn Foundationitem:supportedbytheNationalScienceand TechnologyMajorProject(2009ZX07529—002)andtheNational NaturalScienceFoundationofChina(20776055,20977033). 第1期雷利荣等:南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征污染物?245? andorganicacids,aromaticcompounds,andtheirrelativepeakareaisup58.16%.Basedonphotobacterium EC5oofthemajororganiccompoundsmeasured,thecharacteristicpollutantstobecontrolledforbleaching effluentofsouthe-rnhardwoodchemicalpulpshouldincludephenols,chlorophenols,organicchloridesand phthalates. Keywords:bleachingeffluent;organicpollutants;color;phenols;chlorophenols;phthalates 引言白废水的处理和环境保护提供科学数据. 制浆造纸工业是废水和污染物排放的重要源头 之一.在现代造纸工业普遍实现制浆蒸煮废液和造 纸机白水回收利用后,纸浆漂白废水成为制浆造纸 过程产生的主要废水和污染物排放的主要载体.我 国造纸产业发展政策n指出,造纸工业总体布局应 "由北向南"调整,形成合理的产业新布局.南方 硬木浆生长速度快,来源丰富,价格相对较低,成 为我国重要的造纸原料之一.由此以来,研究南方 硬木浆制浆漂白废水的污染特性及其特征污染物对 于发展造纸工业和环境保护具有重要的意义. 漂白废水中的污染物来自于漂白过程中造纸原 料与漂白剂反应溶解出来的有机物,主要是木素降 解产物,也有一部分半纤维素和纤维素的降解产 物.为获得高质量的纸张,现代纸浆漂白采用多种 漂白剂组成多段漂白,工艺条件复杂,常常需要在 强酸或强碱,高温:和一定压力下进行,使得漂白废 水成分非常复杂,含有多种毒性有机物质_2]. 含氯漂白剂是纸浆漂白采用的主要化学试剂. 氯气和次氯酸盐是传统CEH(C:氯化;E:碱处 理;H:次氯酸盐漂白)漂白的主要漂白剂, 因在CEH漂白废水中发现了多种难生物降解,对 环境生物具有高毒性的含氯有机化合物(如氯代苯 酚,氯代烷,氯化木素等)[5-6],造纸工业发展了以 二氧化氯(D)为核心漂白剂的ECF(无元素氯漂 白)工艺,成为国际上主要的纸浆漂白技术.ECF 被认为是一种环境友好的纸浆漂白技术,但是已有 研究发现ECF漂白废水中也存在难生物降解,具 有生物毒性的含氯有机物,例如可吸附有机氯化物 (AOX)_7].目前,对于南方硬木浆漂白废水的污 染特性及特征污染物的研究鲜有报道.本研究针对 南方硬木化学浆D./c一(E0)PD(EO:氧强化的 碱处理;P:过氧化氢漂)漂白废水,采用红外, 紫外,色谱,质谱等技术,分析废水的污染特性, 鉴定废水中的特征有机物,目的是为南方硬木浆漂 1实验材料和方法 1.1取样 废水取自南方某制浆厂,该厂以南方混合硬木 为原料制浆,采用D./c一(EO)PD工艺对纸浆进 行漂白.本实验所取的废水是漂白过程产生的混合 废水,废水送到实验室后保存在0,4?的冰柜中 备用. 1.2预处理方法 水样经沉淀,0.45p.m微孔滤膜(上海新亚) 过滤,进行化学需氧量(COD)等常规水质检测, 离子浓度检测和紫外分析. 取400ml经0.45"m微孔滤膜过滤的废水, 调节pH值至7,8,在旋转蒸发器中在60~C条件 下蒸发浓缩至1Oml,然后在6o~C进行真空干燥5 h,产物供红外光谱检测. 水样经液一液萃取后进行气相色谱一质谱联用 (GC—MS)检测,萃取步骤如下: (1)分别取经0.45m滤膜过滤的水样三份, 每份1Oml,一份不调pH值,其余两份分别调节 至pH为2和12,对这三份水样分别进行萃取; (2)在水样中加人1ml二氯甲烷和1m1乙 醚,用力振荡5min,使废水和萃取剂充分混合均 匀,进行萃取;静置15rain,使有机相和水相充 分分离,分离有机相; (3)对分离的水相加入2m1二氯甲烷和2ml 乙醚进行二次萃取,分离有机相;再对二次萃取分 离出来的水相加入3ml二氯甲烷和3ml乙醚进行 三次萃取,分离有机相; (4)合并上述三种pH值水样萃取得到的各有 机相,进行真空干燥,直到液相消失,加入乙酸乙 酯1ml,供GC-MS分析用. 1.3分析测试仪器和方法 COD采用重铬酸钾法检测,生化需氧量 (BOD)采取5日生化培养法检测].色度采取铂 ? 246?化工第63卷 钴比色法,采用分光光度计(HACH,型号 DR2800,USA)检测.使用SartoriuspH计(型 号PB一10)检测溶液的pH值;电导率采用Hach Sension5型电导率仪测定.紫外光谱在Scincos_ 3100紫外可见分光光度计上检测分析. 红外光谱在Vector33傅里叶变换红外光谱仪 (Bruker,Germany)检测,取一定量的试样与绝 干KBr粉末混合,经烘干,研磨,压片,进行红 外光谱检测;仪器分辨率优于0.3cm,测定范 围4000~370cm,. 气相色谱一质谱分析仪型号为Agilent689OGC一 5973MS(AgilentTechnology,USA).检测条 件:色谱柱为DB5—30m×0.25mm毛细管色谱 柱,载气为He,流量1ml?rain_.,分流比1:1, 进样量1l,进样口温度250?,检测温度280?, 初始温度60?,升温速率5~C?min,,溶剂延迟 5rain,质谱仪电子轰击能量为7OeV,质量扫描 范围33,500ainu,检测出的有机化合物通过 NIST02谱库进行比较和鉴定. 2实验结果与讨论 2.1废水的污染特性 表1为南方硬木化学浆漂白废水的污染特性. 由表1可知,废水经0.45m微孔滤膜过滤后 COD和BOD均较高,含量达到1.5kg?m废 水和0.4kg?m废水,表明废水中含有较高浓度 的溶解态有机物.化学浆在漂白过程中损失大约 2.59/6,3(质量百分比)的纸浆,损失来源于纸 浆中残余木素的降解和少量纤维素,半纤维素的降 解,这些降解产物成为漂白废水中有机污染物的主 要来源,也是废水COD&和BOD的主要贡献者. 由表1可见,废水的BOD/COD为0.27,可见 该漂白废水的可生物处理性一般;同时在实验中发 表1南方硬木化学浆漂白废水的污染特性 Table1Pollutioncharactersofeffluent ParametersResuhsParametersResults pH3.18N0,N/mg?L_.56.5 CODc/mg?L一1500tot—P/mg?L12.1 BOD5/mg?L一412P0i一一P/rag?L一9.2 BOD5/CODc0.27Ca/mg?L一11.8 eolor/C.U.980Mg/mg?L,53.5 c0nductivity/S?cm_.4.43(Fe/Fe.)/mg?L一1.16 C1,/mg?L一1000Cu/mg?L一0 sO:/mg?L102 现,废水的BOD在3d内很低,仅为138mg?L, 表明废水中存在着一定浓度的对微生物有抑制作用 的物质,微生物需要较长的时间来适应漂白废水的 环境条件.本论文研究的漂白废水来自于南方硬木 (EO)PD漂白过程,废水中对微生物 浆的D./c一 产生抑制的物质应该来自于纸浆中残余木素降解产 生的低分子量脂肪酸,芳香族化合物等木素降解产 物,以及氯漂(C)和两段二氧化氯漂(D.,D) 产生的含氯有机物,已有研究[9表明这些物质难 生物降解,对生物具有毒性,因此对微生物产生了 抑制作用. 由表1可知,废水的色度很高,达到980,外 观上呈深黄色,表明废水中存在着大量的发色基团 和助色基团.这些发色基团和助色基团被认为是木 素在蒸煮过程中与蒸煮化学品反应结构发生变化产 生的.蒸煮过程产生的发色木素在漂白过程中 与漂白剂发生反应溶解在废水中造成了废水的色 度,同时纸浆残余木素在与漂白剂反应过程中可能 生成新的发色基团和助色基团,使废水的色度加 深.天然木素本身是淡黄色或乳白色的有机高聚 物,极易在水,酸,热,光照等条件下发生反应引 入发色结构而呈现褐色口引.本论文研究的D./c一 (EO)PD漂白废水,氯漂(C)和两段二氧化氯漂 (D.,D)需在酸性条件下进行,二氧化氯漂,氧 漂和过氧化氢漂需要加热,因此纸浆残余木素极易 与漂白剂反应引入发色结构,反应后的木素降解产 物溶解在废水中造成了漂白废水的高色度. 废水的pH为3.18,呈明显的酸性.这是因 为漂白废水主要来源于酸性条件下进行的氯漂 (C)和两段二氧化氯漂(Do,D);另一方面,漂 白过程中木素,纤维素和半纤维素被漂白剂氧化降 解产生了各种有机酸(包括脂肪酸和芳香酸)溶解 在废水中,也造成了废水的酸性. 2.2红外光谱分析 图1为漂白废水中可溶性有机化合物的红外光 谱图.由图1可知,在3300,3600cm处出现的 宽而强的吸收谱带是羟基的伸缩振动引起的,这个 吸收谱带一部分可能来自于水分子羟基的振动,另 一 部分则是有机物的羟基振动引起;1710cm和 1662cm处为羰基伸缩振动产生的特征峰,表明 废水中的有机物存在羰基基团;1610ClTI,,1506 cm和1428cm处为苯环骨架伸缩振动产生的吸 收峰,这应该是漂白过程中溶解在废水中的木素降 第1期雷利荣等:南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征污染物?247? 图1红外光谱图 Fig.1Infrared(IR)spectrumofeffluent 解产物产生的.这三种基团(羟基,羰基和苯环) 在废水有机物结构中的存在对废水色度产生重要的 影响,因为羰基是重要的发色基团,如果羰基连接 在苯环侧链上,将与苯环上的碳碳双键形成共轭, 加深废水的色度,同时羟基是助色基团,因此这些 基团的同时存在或许可以解释漂白废水的高色度. 在1080~1350cm处出现了酚或醇O—H面内弯 曲振动,酚,醇或酸C一0伸缩振动,酯或醚C一 0一C伸缩振动及苯环氢面内弯曲振动;650,900 cm和1051cm处出现了苯环氢面内,面外及苯 环骨架弯曲振动的吸收峰;93O,1000cm处的吸 收峰是醛C—H面外弯曲振动和酸O,H面外弯曲 振动产生的l_】.根据以上对各吸收峰归属基团的 分析结果,废水的有机物结构中含有苯环,羰基, 羟基,醚基,羧基等基团,废水中可能含有包括苯 酚在内的芳香族化合物,酯类,羧酸类,醇类,醚 和醛类等有机物. 2.3紫外光谱分析 图2为南方硬木化学浆漂白废水的紫外一可见 光吸收光谱,可见废水在整个紫外和可见光波长范 围内均有吸收.由图2可知,在紫外光波长范围内 出现了芳香族化合物的特征吸收带,在200,210 nm处出现显着的由苯环结构环状共轭系统兀一不 跃迁产生的E带吸收,在230,280nm处出现了 明显的B带吸收;在210,250nm处出现由共轭 双键一7c跃迁产生的K带吸收,在290~320rim 处出现由杂原子n一不跃迁产生的R带吸收. 未漂白的化学浆呈黄褐色,其颜色主要来自于 纸浆中的残余木素,这些残余木素是天然木素在蒸 煮过程中与蒸煮化学品反应结构发生变化,引入了 发色基团产生的_7.化学浆漂白的目的是去除纸 浆中的残余木素,以提高纸浆的白度.漂白过程中 纸浆的残余木素与漂白剂反应而降解,溶解在漂白 废水中,使漂白废水中含有大量的带有发色基团的 木素降解产物而呈现较深的色度,因此废水在可见 光区有较强的吸收.木素是苯丙烷结构单元聚合而 成的高分子聚合物,属于芳香族化合物,在紫外区 域有强烈的吸收光谱口,愈疮木基型木素在281, 285nlTl处有最大吸收,紫丁香基型木素在274, 276rim处有最大吸收_1.由于苯环结构的化学稳 定性,木素在漂白过程中较少发生苯环的开环反 应,而是倾向于降解为含苯环的低分子量芳香族化 合物,并且引进了亲水基团以增强其在水中的溶解 性,所以漂白废水中的木素降解产物包含有大量的 低分子量芳香族化合物.本论文研究的是南方硬木 浆漂白废水,硬木中的木素主要是愈疮木基一紫丁 香基型木素,废水中应含有愈疮木基和紫丁香基木 wavenurnber/nm (b) 图2紫外光谱分析 Fig.2Ultraviolet(UV)spectrumofeffluent ? 248?化工第63卷 素单元的衍生物.另一方面,木素的苯环骨架上常 带有O,N等杂原子,在与漂白剂0z,ClO.和 Cl:反应过程中可能引入0,c1等杂原子,形成各 种生色团和助色团.同时,废水的深黄色反映出 发色物质存在多个共轭生色团_1.因此,废水的 紫外吸收光谱既出现了反映芳香族化合物的特征 吸收带E带,B带,也出现了反映共轭双键的K 带和反映杂原子不饱和基团的R带.根据紫外光 谱在203,220,241,271和310D.m处的强吸收 峰,废水中可能存在酚羟基(一OH),羰基 (C—O),碳一碳双键(C—C),氯基(一C1) 等基团. 2.4气相色谱一质谱联用(Gc—MS)分析 图3为用二氯甲烷和乙醚通过液一液萃取从废 水中提取出来的有机物的气相色谱总离子流图,表 2为通过气相色谱,质谱联用分析检测到的废水中 的部分有机物种类及其相对含量.由图3和表2可 知,漂白废水成分非常复杂,共检测到99种有机 物,主要有机污染物包括酯类,苯酚类,烷烃类和 有机酸类,其中芳香族化合物的峰面积相对含量 (以下称相对含量)达到58.16.检测到的酯类 物质14种,相对含量51.32,其中3种邻苯二 甲酸酯类物质相对含量达43.55,是废水中含量 最高的污染物;检测到酚类物质l4种,相对含量 14.57;检测到18种烷烃,相对含量15.O8; 检测到有机酸1O种,相对含量4.16.此外,废 水中检测到14种有机氯化物,相对含量7.55, 检测到苯,萘,蒽或其衍生物7种,相对含 量1.53%. 漂白废水中的有机物主要是纸浆残余木素的降 MS色谱图 图3废水的GC— Fig.3GC—MSchromatogram 解产物.木素是由苯丙烷结构单元通过醚键和碳一 碳键连接而成的高分子化合物,在Do/C一(E0)PD 漂白过程中,木素在酸性或碱性条件下与漂白剂 C1O,Cl.,O.,HO反应,降解为低分子量的 降解产物.在漂白过程中,ClO.与木素的反应包 括木素苯核上脱甲基并游离出新的酚羟基的反应, 侧链断裂反应,氯的取代反应,苯核和侧链可被进 一 步氧化生成羧酸及其衍生物,因此,反应的结果 是木素降解为酚,醇和羧酸及其衍生物;在Cl漂 白过程中,木素的苯环上容易发生氯的亲电取代反 应生成有机氯化物,使木素结构的侧链断开,木素 大分子碎解,侧链并被进一步氧化生成羧酸类物 质,此外B一芳基醚键和甲基芳基醚键被氧化而裂 解,析出相应的醇.而O,H()与木素主要发生 氧化反应,使侧链断开,苯环氧化破裂,结果主要 生成了羧酸和芳香酸.同时,木素结构单元本身就 具有酚羟基,因为羟基的亲水性,木素在降解时容 易生成酚类物质而溶解在水中.根据以上分析,废 水中的有机酸和酚类物质可由木素在各个漂白工段 与漂白剂反应而降解,氧化产生,有机氯化物则来 自于C10,Cl漂白过程发生的氯的亲电取代反 应.对于废水中存在的大量酯类,可能是漂白过程 生成的有机酸与醇反应的结果.因为漂白过程不仅 生成了大量的羧酸,还生成了醇类物质,而醇和羧 酸在酸性条件下容易进行酯化反应生成酯类物质. 至于废水中存在大量烷烃类物质的原因,还需要进 一 步的研究. 在检测到的有机污染物中,列入国家水中优先 控制污染物黑名单_1和/或美国环保局控制的有毒 有机物的有5种,分别是1,1,2,2-四氯乙烷,萘, 2,4,6一三氯苯酚,邻苯二甲酸二异辛酯,邻苯二甲 酸二正辛酯,总相对含量为45.89.根据我国主 要工业排放的优先污染物名单[1,造纸工业废水 中主要控制的污染物为苯酚,氯酚类物质和有机氯 化物.在本论文研究的废水中共发现包括7种氯酚 在内的14种有机氯化物,相对含量7.55,未发 现苯酚. 黄庆国等L1.通过研究有机污染物的定量结构一 活性相关关系,发现有机污染物对发光细菌的半数 发光抑制率EC.与有机污染物的立体结构之间存 在相关关系,通过回归分析得到以下构效方程 一 lg(EC5.)一3.074Vo,0.595Vd一0.836, 一45.R一0.948(1) 第1期雷利荣等:南方硬木化学浆漂白废水污染特性及特征污染物?249? 式(1)为发:细菌半数发光抑制率EC.和反 映有机物分子立体结构的拓扑指数之问的关系式, 式中和V分别表示0阶和4阶拓扑指数.应用 构效关系方程式(1)分别计算本论文研究的漂白废 水中检测到的苯酚类,氯酚类和有机氯化物等物质 对发光细菌的半数发光抑制率EC并与废水中 检测到的列入国家水中优先控制污染物黑名单的有 机物毒性进行对比,分析,见表2. 由表2可知,漂白废水中检测到的7种氯酚, 相对含量2.19,其一lg(EC.)在476,5.39之 问;检测到的不含氯苯酚类物质7种,相对含量 12.38,一lg(EC.)最低为3.90,最高为8.44. 检测到的邻苯二甲酸二正辛酯的一lg(EC.)为 9.26,其相对含量42,为废水中检测到的相对 含量最高的单一有机物;邻苯二甲酸二正辛酯是列 入国家水中优先控制污染物黑名单的有机物,也是 美国环保局优先控制的有毒有机物.而废水中检测 到的列入国家水中优先控制污染物黑名单的5种有 机物的一lg(EC.)最低为3.41,最高为9.26,因 此,对于南方硬木化学浆漂白废水,主要控制的污 染物不仅应该包括苯酚,氯酚类有机物和有机氯化 物,还应该包括不含氯苯酚类物质及邻苯二甲酸酯 类物质. 3结论 (1)南方硬木化学浆漂白废水含有较高浓度的 溶解态有机物,经0.45m微孔滤膜过滤后 CODc和BOD5含量为1.5kg?1TI废水和0.4 kg?m废水;废水中存在大量的发色基团和助色 基团,使废水色度很深,外观上呈深黄色;废水的 可生物处理性较差,BOD/COD为0.27,表明废 水中存在着一定浓度的对微生物有抑制作用的 物质. (2)红外光谱,紫外光谱分析表明,废水的有 机物结构中含有苯环,羰基,羟基,醚基,羧基和 氯基等基团,废水中可能含有包括苯酚在内的芳香 族化合物,酯类,羧酸类,醇类,醚和醛类等有机 物;羰基是重要的发色团,羟基,醚基,羧基和氯 基均是助色基团,羰基可能与苯环上的碳碳双键形 成共轭,加深废水的色度,这些基团的同时存在可 表2废水中所含有机物的GC-MS分析结果(部分) Table2OrganiccompoundsdetectedbyGC—MS ? 250?化工第63卷 以解释漂白废水的高色度. (3)废水成分非常复杂,GC—MS检测到的主 要有机污染物包括酯类,苯酚类,烷烃类和有机酸 类物质,芳香族化合物的峰面积相对含量为 58.16;根据废水中检测到的主要污染物对发光 细菌的半数发光抑制率EC.,废水中主要控制的 特征污染物应包括苯酚类物质,氯酚类有机物,有 机氯化物和邻苯二甲酸酯类物质. References [1] EzJ [3] [4] E5] [63 [73 NationalDevelopmentandReformCommission(国家发展 和改革委员会).Developingpolicyofpapermakingindustry [J3.ChinaPulp&PaperIndustry(中华纸业),2007, 28(11):6-11 ManttariM,KuosaM,KallasJ,NystromM.Membrane filtrationandozonetreatmentofbiologicallytreated effluentsfromthepulpandpaperindustry[J].J. 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