土壤砷污染及修复技术

土壤砷污染及修复技术 王新, 贾永锋 (中国科学院沈阳应用生态研究所陆地生态过程重点实验室,沈阳 110016) 摘 要:综述了土壤中砷污染的主要来源,探讨了土壤砷污染的不同修复技术研究现状及特点,并分析了土壤砷污染未来研究需强 化的几个方面。 关键词:土壤; 砷污染; 修复技术; 吸附; 氧化还原 中图分类号:X131.3 文献标识码:A 文章编号:1003-6504(2007)02-0107-04 砷是广泛分布于自然界的一种微量元素,是类金 属。由于砷的广泛存在和使用,在环境化学污染物中, 砷成为最常见、对公众健康危害最严重的污染物之 一。砷污染和砷毒害是世界性的污染问题。据统计,目 前世界上有19个国家发生较大区域的砷污染。在孟 加拉国、印度的西孟加拉邦、阿根廷和越南,由于地下 水污染导致3900万以上的人口受到不同程度的砷毒 害,700万人口受到严重伤害[1-2],由于饮用高砷井水, 在我国的内蒙古、山西、新疆等地居民发生了不同程 度的砷中毒,导致皮肤病理损害[3-4]。世界卫生组织官 员公布,全球至少有5000多万人口正面临着地方性 砷中毒的威胁,其中大多数为亚洲国家,而中国正是 受砷中毒最为严重的国家之一,砷污染的实际危害程 度比预想的要大[5]。随着工农业生产的发展和含砷化 学物质的不断使用,世界上的一些国家及地区发生了 不同程度土壤砷污染,Nrigau等认为[6],全球每年向土 壤中输入的砷总量为0.94×108kg,据Allaway的估算, 进入土壤的砷在没有外来继续进入,只通过植物吸收 使其在土壤中消失的时间为100年,土壤一旦遭受砷 污染其治理难度大且时间长。因此如何修复砷污染土 壤已成为环境科学研究的重点。 1 土壤砷污染的来源 1.1 来自于大气中的砷 大气中的重金属含量变化对土壤中砷含量具有 明显的影响。比利时每年从大气进入土壤中的砷为 15g/ha[7]。在湖南省石门县雄黄矿附近的 3个村调查 发现,土壤含砷量为84～296mg/kg[8],超过我国一级土 壤环境质量标准(15mg/kg)的6～19倍。在我国贵州省 某些地区,煤中砷含量高达 100～9000mg/kg[9],远远高 出美国或其它国家煤的含砷水平(约为10mg/kg)[10], 煤的燃烧可向大气中排放大量的砷。砷可在煤灰中高 度聚集,有调查明[11]在小龙潭电厂部分细飞灰中砷 含量可达499mg/kg,而原煤中为35mg/kg。 1.2 随农药和化肥进入土壤中的砷 在农业地区,特别是在西方国家的家庭园林中由 于经常施用含砷农药,使得土壤中砷的残留量明显增 加,个别情况下土壤砷含量达到112mg/kg[12]。据估计[13] 在美国新泽西州,1900～1980年,大约有6840t的砷以 农药的形式进入土壤中,未施过含砷农药的土壤砷含 量极少超过10mg/kg,而重复施用含砷农药的土壤,砷 含量可高达2000mg/kg以上。 磷肥中砷含量一般在20～50mg/kg,高的可达几百 mg/kg[14]。硝酸铵、磷酸铵、复合肥中As含量可达50～ 60mg/kg,若长期大量施用可使土壤中的砷不断积累, 造成土壤砷严重污染。 1.3 随污水污泥进入土壤中的砷 砷化物可作为某些工业生产中的添加剂、脱毛剂、 防腐剂、脱色剂,在生产过程中砷主要以废水形式向环 境中释放,仅1997年通过工业废水排放的砷高达 1875.3t。用亚砷酸钠作为动物毛皮的处理剂的制革厂, 将废弃液直接排放到土壤中,使表层和亚表层砷含量 分别高达435和1010mg/kg[15],造成土壤砷污染。 城市污水处理过程中产生的污泥含有一定量的 砷,广州大坦沙、西安污水处理厂砷含量分别为 57.12、23.80mg/kg[16],污泥的土地利用,使砷随之进入 土壤环境中。 1.4 废弃物堆积扩散到土壤中的砷 含重金属废弃物的堆积对周边土壤环境构成一 定的污染危害,污染的范围一般以堆弃物为中心向四 周扩散。杭州城市生活垃圾场[17]附近土壤中的重金属 污染分析研究表明,其周围区域土壤中的重金属 As、 Cd、Hg、Pb等重金属含量高于当地土壤背景值。 基金项目:中国科学院“百人计划”启动项目;国家重点基础研究发展 规划项目(2004CB418503);中国科学院沈阳应用生态所陆地生态过程 重点实验室资助项目 作者简介:王新(1961-),女,副研究员,学士,主要从事污染生态化学, (电话)024-83970502(电子信箱)wangxin@iae.ac.cn。 土壤砷污染及修复技术 王新,等 107· · 第30卷 第2期 2007年2月环境科学与技术 Nrigau等认为,全球每年向土壤中输入的砷总量为 0.94×108kg,大约41%来自商品,23%来自煤灰,14%来 自大气降尘,10%来自尾砂,7%来自冶炼,3%来自农 业,2%来自工业和其它更小的污染源[6]。不同来源的 砷污染物对土壤环境构成极大的威胁。 2 砷污染土壤修复技术 砷污染土壤通过自然地球化学循环过程净化是相 当漫长的,因此可采用以下几种方法修复砷污染土壤: 2.1 措施 工程措施主要包括客土、换土和深耕翻土等。换 土就是把污染土壤取走,换入新的干净土壤。客土法 是向污染土壤内加入大量的干净土壤,覆盖在表层或 混匀,使污染物浓度降低。翻土可以使聚集在表层的 污染物分散到深层,达到稀释和自处理的目的。深耕 翻土主要用于轻度污染的土壤,而客土和换土主要用 于重度污染的土壤。工程措施治理重金属污染土壤具 有彻底、稳定的特点,但工程量大、投资费用高,破坏 土体结构,引起土壤肥力下降。 2.2 物理化学修复 2.2.1 土壤淋洗法 利用淋洗剂淋洗污染土壤,使土壤固相中的重金 属转移到土壤液相中,降低污染物毒性。TokunagaS. 等[18]在人工砷污染土壤上(砷含量为 2830mg/kg),用 不同浓度的氢氟酸、磷酸、硫酸、盐酸、硝酸、高氯酸、 醋酸、过氧化氢、3∶1盐酸-硝酸、2∶1硝酸-高氯酸冲洗 土壤,实验结果表明,磷酸在9.4%酸浓度条件下,6h 砷的提取量达到99.9%,磷酸是最有前途的提取剂,除 此而外,硫酸也可以达到很高的提取量。Alam等[19]开 展的批处理实验结果表明磷酸盐对铁铝结合态的砷 有较高的去除率,去除率可以达到40%以上。但用酸 溶液淋洗污染土壤时也带来一部分负面影响,过高 的酸度会破坏土壤的理化性质,使大量土壤养分淋 失,破坏了土壤微团聚体结构。同时淋洗产生的废 液,增加了后处理成本。这些都限制了其在土壤修复 中的应用。 2.2.2 玻璃化法 此法是在现场使用电加热,将污染土壤熔化,冷 却后形成化学惰性的、非扩散的坚硬玻璃体技术。此 技术源于20世纪50～60年代的核废料的玻璃化处理 技术,近年来该技术被推广应用于土壤的污染治理。 1991年美国爱达荷州工程试验把各种重金属废物 (As、Ag、Ba、Cd等)填埋于 0.66m地下后,使用玻璃 化法,固定了重金属污染物,证明了该技术的可行性。 2.2.3 电化学法 电化学法是利用外加电场所产生的动电效应驱 动土壤中的污染物沿电场方向定向迁移。富集的污染 物可在电极区得到集中处理或分离。对于渗透性不 高,传导性差的粘性土壤中的砷,根据电流能破坏金 属-土壤键的原理,可应用电化学法予以去除。 Brewster[20]等用铁板作阳极,根据电解产生的亚铁离 子经氧化后可产生水合铁氧化物,砷能和水合铁氧化 物共沉淀以去除砷污染物。 在砷电迁移过程中可将次氯酸钠注入到阴极区 域[21],加速砷的迁移。砷电化学迁移效率见表1。 表1污染土壤采用电动修复砷移出的效率[22] 2.3 生物修复 2.3.1 土壤动物修复 土壤中的某些低等动物如蚯蚓、鼠类等可吸收土 壤中的重金属,进而降低了污染土壤中重金属的含 量。杨居荣等[23]用威廉环毛蚯蚓进行试验,当土壤投 加 As100～300、Cd10、Cu300、Pb300mg/kg时,蚯蚓对 砷的富集系数最大。因此在砷污染的土壤上放养蚯 蚓,待其富集砷后,采用电击、灌水等方法驱除蚯蚓, 集中处理,修复砷污染土壤。 2.3.2 微生物修复 微生物修复包括生物吸附和生物氧化还原两 方面。微生物可通过带电荷的细胞表面吸附重金属 离子,或通过摄取必要的营养元素主动吸收重金属 离子,将重金属离子富集在细胞表面或内部。大肠 杆菌 K12(Escherichiacoli)细胞外膜能吸附 30多种 金属离子。生物吸附重金属是一个复杂的过程,受 许多因素(pH、金属离子的初始浓度、共存离子)的 影响。 生物氧化还原是利用微生物改变重金属离子的 氧化还原状态进而改变土壤重金属的离子价态及活 性。某些自养细菌如硫-铁杆菌类(Thiobacillusfer robacillus)、假单孢杆菌(Pseudomonas)能使As3+氧化, 使亚砷酸盐氧化为砷酸盐,从而降低了砷的毒性。利用 微生物使亚砷酸盐氧化,是最具潜力的生物修复系统。 无机砷化合物在微生物的作用下,会发生砷的甲 基化。此外土壤中还存在着脱甲基的微生物,他们把 甲基化的砷氧化分解,脱甲基形成无机砷,甲基胂也 可以脱甲基转化为砷化氢[24]。微生物可使重金属甲基 化和脱甲基化,进而改变砷的毒性。 土壤 砷移出的效率(%) 河流淤泥 66 高岭土 54.7 高岭土和有机物 27.2 蒙脱石 64.3 粘质沙土 54.7 108· · 微生物转化对土壤中砷的再分配是很重要的,格 鲁德夫用生物技术就地处理含砷污染的土壤,发现砷 由表层转移到较深的B2层,并以硫化物沉淀下来,转 移和沉淀分别是由嗜酸的硫铁氧化杆菌和厌氧的硫 酸还原杆菌完成[25]。 2.3.3 植物修复 植物修复指利用植物清除土壤中的污染物或使 污染物无毒化,此技术具有安全、成本低、生态协调及 美化环境等特点,常被称为绿色修复。砷污染土壤植 物修复有以下几种: (1)植物提取:利用超积累植物修复砷污染土壤 是近年来开展的探索性研究。MaLN[26]研究表明,非 污染区植物砷含量一般在3.6mg/kg左右,在污染地块 (土壤砷含量为18.8～1603mg/kg)生长的蜈蚣蕨(Pteris vittata)其体内砷含量为1442～7526mg/kg,蜈蚣蕨是 最有效的砷超富积植物。Francesconi等[27]在泰国南部 RonPhibum 地区研究发现,蕨类植物粉叶蕨 (Pityrogrammacalomelanos)是砷的超富积植物,体内 积累的砷达到了8350mg/kg,此后大叶井口边草 (Pteriscretica)也被确认为砷的超富积植物[28-29]。 我国目前已发现的砷超富集植物有蜈蚣草(Pteris vittataL.)、大叶井口边草(PteriscreticaL.)[30-31],蜈蚣 草富集的砷要比普通植物高出二三十万倍,它是耐砷 毒的植物。一般来说土壤中砷含量在 10mg/kg以上 时,大部分植物即出现严重的中毒症状,而蜈蚣草在 砷含量高达1500mg/kg土壤上仍能正常生长,其地上 部砷含量可高达22630mg/kg[32]。在理想状态下,如果 用蜈蚣草提取土壤中砷污染物,再收割焚烧,有毒物 质的数量将大幅减少,焚烧后的灰还可以变成矿产资 源进行冶炼。植物提取是植物修复技术中最为重要的 一种修复形式,它具有很大的市场潜力。 (2)植物的挥发:利用一些植物来促进重金属转 变为可挥发的形态,将污染物挥发出土壤和植物体。 砷的甲基化形成了一甲基胂(MMA)、二甲基胂(DMA) 和三甲基胂(TMA),这三种有机砷的沸点比较低,具有 挥发作用。有学者分析指出,通过植物或植物与微生 物复合代谢,形成甲基砷化合物(CH3)2AsO2-1或砷的气 体,挥发出植物体外,降低了土壤中的砷含量。 (3)植物的稳定:利用耐重金属植物或超积累植 物降低重金属的活性,从而减少重金属被淋洗到地下 水或通过空气扩散进一步污染环境的可能性。其机理 主要是通过金属在根部的积累、沉淀或根表吸收来加 强土壤中重金属的固化。如根系分泌物能改变土壤根 际环境,使砷的价态和形态发生改变,影响其毒性效 应。植物的根毛可直接从土壤交换吸附重金属增加根 表固定[33]。 (4)转基因植物:利用基因工程技术,筛选、培育 可以吸收土壤中砷的转基因植物。Ghosh[34]从细菌中 克隆出的基因 arsC(砷酸还原酶),γ-ECS(谷氨酰半 胱氨酸合成酶),运用转基因技术将这些外源基因转 入拟南芥,从而使植物体内构建一条自身原本不具有 的反应通路,使砷的累积量和耐受性提高。Vassil[35]从 细菌中克隆出的基因cal2,采用转基因技术构建目标 植物芸苔,使砷的积累量提高2倍。 Dhankher等[36]将 arsC转入拟南芥,在光诱导的 特异性启动子作用下,基因只在拟南芥的叶部表达, 可以促进AsO43-向上运输,使叶部积累更多的砷,更 有利于污染土壤的修复。 2.4 农业生态修复 农业生态修复是因地制宜的改变某些耕作管理 或在污染土壤上种植不参与食物链循环的植物, 减轻砷的污染危害,通过以下措施实现农业生态修 复。 2.4.1 控制土壤水分 土壤水分含量增加时,砷可由毒性低的 As5+转化 为毒性大的 As3+,保持土壤 Eh在 0.2V以上,可防止 土壤中亚砷酸的生成。因此在砷污染的土壤上,控制 土壤水分,保持一定的土壤氧化还原电位,以减少砷 对植物的危害。 2.4.2 改变作物种类 在砷污染土壤上,避免栽种蔬菜、粮食等易进入 食物链的作物,应改种苎麻或栽种树木等不进入食物 链循环的植物[37]。 3 研究展望 有关土壤砷污染及修复研究在未来将更多地关 注以下几个方面: (1)土壤环境中微生物控制砷形态的具体路径和 动力学过程研究,土壤微生物活动对土壤砷形态转 化、有效性及吸附的影响。 (2)土壤胶体对砷吸附-解吸过程及动力学研究, 及这些过程对环境产生的污染危害。有机质对土壤中 砷的吸附影响研究。 (3)转基因技术在生物修复中的应用,筛选、培育 出大量吸收重金属的基因导入生物量大、生长速度快 的植物中,并在砷污染的土壤上应用。 (4)生物修复综合技术的应用与研究。砷污染土 壤的修复是一个系统工程,单一的修复技术很难达到预 期效果,探讨在以植物修复为主的基础上,辅以化学、微 生物及农业生态措施,提高植物修复的综合效率。 土壤砷污染及修复技术 王新,等 109· · 第30卷 第2期 2007年2月环境科学与技术 [参考文献] [1]ChowdhuryTR,BasuG K.Arsenicpoisoninginthe Gangesdelta[J].Nature,1999,401:545-546. 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(收稿2006-03-07;修回2006-05-08) 110· · Abstract EnvironmentalScienceandTechnology Vol.30,No.2,February2007 Abstract:Treatmentofpiggerywastewaterwasstudiedexperimentally incombinedsystemof18LICARand7.5LBFwhenHRTofICARwas coveredwithmembrane.Resultsindicatedthatthesystem functions steadilywhentemperatureofwastewaterwas33±2℃,HRTofICARwas 6handCOD concentrationofinfluentwas7,000~8,000mg/L,with removalefficiencyofCODandNH3-Nabout95%and93%,SSabove 99%,whichissatisfactorytotreatmentofhoggerywastewater. Keywords: internalcirculationanaerobicreactor(ICAR);biological filter(BF);piggerywastewater;organicloadrate(OLR) ImmobilizationofAnaerobicSludgeonPVAPelletsfor TreatmentofDiosgenin-producingWastewater YANGXue-fen,LUOZe-jiao,XINXin (SchoolofEnvironmentalStudies,ChinaUniversityofGeoscience, Wuhan430074) AbstractID:1003-6504(2007)02-0093-04-EA Abstract: Thispaperrelatestoabenchscaleexperimentfortreating wastewaterfromprocessingofdioscoreaforextractingdiosgenin.Pellets madeofpoly-vinylalcohol(PVA)areusedforimmobilizinganaerobic sludge,andtheexperimentresultcomparedwiththatoftheconventional UASBhasshowedseveraladvantagessuchashigherCODremovaland betterresistancetoloadingshock. Key words: diosgenin -producing wastewater; immobilized microorganism;anaerobicandaerobicreactors;UASB NewFormofSNDonLowDissolvedOxygen Concentration ZHOUGuo-sheng,LIUNian-feng,YAORui-zhen,ZHANG Jie,WANGQi (SchoolofEnvironmentScienceandEngineering,HuazhongUniversity ofScienceandTechnology,Wuhan430074) AbstractID:1003-6504(2007)02-0097-04-EA Abstract:Comparingwithtraditionalammoniumremoval,simultaneous nitrificationanddenitrification (SND)isadvantageousoverenergy consumption,constructioncost,technicalprocessandinstallation.Based onrecentstudies,differentreactionmodesofSNDthatresultedfrom variouselectronicofferswereillustrated.TheresearchprogressofSND wasreviewedandfurtherstudytrendswerepresented. Key word:simultaneous nitrification and denitrification (SND); competitive inhibition;cooperated nitrification and denitrification; aerobicnitrogenremoval;anaerobicammonification;OLAND BioassayandApplicationofEnvironmentalEstrogens ZHANGJing-yun,LVJian,HEYi-liang,JINQiang (SchoolofEnvironmentScienceandEngineering,ShanghaiJiaotong University,Shanghai200240) AbstractID:1003-6504(2007)02-0100-03-EA Abstract:Establishmentofeffectiveandrapidassayofenvironmental estrogensisinurgeneed.Fiveeffectiveandcommonlyusedbioassay methodsincludinguterinegrowthassay,vitellogeninoflivercellsassay, MCF-7cellsassay,recombinantyeastassayandyeasttwo-hybridassay werereviewed,andtheirapplicationsinrecentresearchonestrogensin environmentwerealsodiscussed. Keywords:environmentalestrogens;uterinegrowth;vitellogeninof livercells;MCF-7cells;recombinantyeastassay;yeasttwo-hybrid assay RemediationTechnologyforPollutedSediment PENGQi1,2,ZHENGJin-xiu2,TUYi3,CHENBo4 (1.HubeiEnvironmentScienceResearchAcademy,Wuhan430072; 2.ResearchInstituteofWater-EngineeringEcology,MinistryofWater ResourceandChineseAcademyofSciences,Wuhan430079;3.Hubei YiHuaChemicalIndustryCo.Ltd.,Yichang443700;4.HubeiYongyehong AppraisingandConsultingCo.Ltd.,Wuhan430070) AbstractID:1003-6504(2007)02-0103-04-EA Abstract:Remediationtechnologiesforpollutedsedimentandtheir propertieswereintroduced,withanalysisoftheproblemexistedandits futureapplications.Currentlytherearethreekindsofremediation technologiesincludingphysical,chemicalandbioremediation.Physical remediationtakeseffectbutwithhighcost,chemicalremediationis cheaperbutwithsecondarypollutionwhilebioremediationcantreat greatamountofpollutionwithlow inputandlow efficiency.The combinationoftheremediationwillbeprospective. Keywords:sediment;physicalremediation;chemicalremediation; bioremediation;combinationofremediation ContaminationandRemediationofArsenicinSoil WANGXin,JIAYong-feng (KeyLaboratoryofTerrestrialEcosystemProcess,ShenyangResearch InstituteofAppliedEcology,ChineseAcademyofSciences,Shenyang 110016) AbstractID:1003-6504(2007)02-0107-04-EA Abstract:Majorsourcesofarsenicpollutioninsoilweresummarized, withdiscussionofvariouspropertiesofremediationtechniqueinarsenic pollutedsoil.Prospectsofarsenicpollutioninsoilwerealsoanalysed. Keywords:soil;arsenicpollution;remediationtechnique;adsorption; redox CommonnessAnalysisofSpeciesinDifferent FractionationofPhosphorusinSediments SUNJing-wei (SchoolofResourceandEnvironmentScience,QuanzhouNormal University,Quanzhou362000) AbstractID:1003-6504(2007)02-0111-04-EA Abstract:Thedevelopmentofspeciationandfractionationschemesof phosphorusfromvarioussedimentsweresummarized,withphosphorus classifiedintoactivephosphorus(I)includingexchangeableP,labileP, watersolublePandloosely-boundP,activephosphorus(II)including Al-PandFe-P,relativelystablephosphorusaswellasorganic phosphorus.Themethodcanbeofgreathelptothecontrastofspecies concludedfromdifferentfractionationofphosphorusinsediments. Keywords:sediment;fractionation;species;extraction · ·Ⅶ