光缔合制备超冷分子及其光谱特性研究

光缔合制备超冷分子及其光谱特性研究 () () 山西大学学报 自然科学版30 2: 181, 187, 2007 ()Jo u rna l o f Sh anx i U n ive r sity N a t. Sc .i E d. () 文章编号: 025322395 20070220181207 Ξ 光缔合制备超冷分子及其光谱特性研究 贾锁堂, 汪丽蓉, 马杰, 肖连团 ()量子光学与光量子器件国家重点实验室, 山西大学 物理电子工程学院, 山西 太原 030006 摘 要: 通过介绍超冷分子的研究进展, 分析了超冷原子光缔合产生超冷分子的物理机制, 详细地介绍了实验中光 缔合产生超冷分子的方法并对其光谱进行了分析. 关键词: 超冷分子; 光缔合; 振动光谱; 转动光谱 中图分类号: 561 文献标识码: O A 上个世纪 90 年代以来, 激光冷却和俘获中性原子以及原子气体中玻色爱因斯坦凝聚的研究开拓了原 1 , 4 子、分子和光物理研究的新领域、新内容和新方法. 人们利用超冷原子介质, 先后在超冷原子碰撞、原子 物质波的非线性光学、原子超精细结构和超高分辨光谱、冷原子的光速减慢和量子信息存储等研究领域, 取 得了辉煌的成就. 特别是 1995 年玻色爱因斯坦凝聚的实现和 2004 年费米子的 配对造成超流相变使 Coop e r 5, 6 得超冷原子的研究超越了原子物理的范畴, 其应用已经扩展到凝聚态物理、量子信息处理和量子计算. 最 初, 人们希望把激光冷却原子的技术直接推广到冷却分子上, 但是由于分子具有复杂的多重振转能级, 像原 子一样在封闭的二能级之间的循环跃迁以实现分子冷却几乎是不可能的. 于是人们只能寻找新的方法, 经过 () 不懈的努力和探索, 在冷却分子方面获得许多进展: 1缓冲气体技术. 采用缓冲气体和分磁阱的方法, 先将 固体用脉冲激光汽化, 然后经冷却的缓冲气体与分子碰撞, 最后得到温度低于400 的冷分子,C aH 2 C aH 2 m K 8 7 ( ) 在磁阱中获得的分子数为 10个. 2电场减速技术. 脉冲分子束在随时间变化的非均匀电场中, 通 S ta rk () 过 效应而减速到几乎为零的速度, 然后由磁阱俘获冷分子. 这使中性偶极分子 , 温度降到 350S ta rk CO N D 3 6 8 () , 俘获的分子数为 4×10个分子. 3共振. 2003 年, 几个研究小组在研究原子中, 发现 m K F e sh b ach B EC 9 了产生超冷分子的新方法: 通过磁场调节 共振将两个原子转变成分子. 利用非光学方法, 仅能得F e sh b ach 到温度高于 1 的冷分子, 而 共振的冷却要求在低于 1 的超冷原子中产生超冷分子. 比 m K F e sh b ach ΛK 较而言, 在超冷原子中进行光缔合产生超冷分子是目前的理想途径之一. 光缔合产生超冷分子具有两个显著 ( 的特点: 由光缔合形成的分子激发态的内核距离在长程相互作用范围; 超冷分子的动能 对应的多普勒展宽 ) < 1 , 远小于自然线宽远小于振动甚至转动的能级分裂, 即 目前光缔合已经成为冷 < < , . M H zKB T ? Gv?B v 10, 11 原子、分子领域里一种特别有效的研究工具. 本文中我们介绍超冷原子光缔合产生超冷分子的物理机 制, 并结合我们研究小组的相关研究进展, 分析光缔合产生超冷分子, 并对其光谱进行分析. 1 冷原子光缔合产生超冷分子的过程 超冷原子的光缔合首先由 等人提出, 即两个相互碰撞的冷原子可以吸收一个光子而生成一T ho r sh e im 12 , 15 16 1718个处于某一振转能级的激发态分子. 现在光缔合已在碱金属中, 碱土金属中, 甚至在氦 和氢 等 Ξ 收稿日期: 2007203225 () () ( 基金项目:“973” 2006921603; 重大基础研究前期研究专项项目 200506300; 国家自然科学基金 1057402CB CCA )84; 60678003 () 作者简介: 贾锁堂 19582, 男, 山西沁源人, 教授, 博士生导师, 主要从事原子和分子物理的研究工作. 2: @ . E m a ilt jia sxu . educn 很多系统中实现. 通过光缔合过程中得到的光缔合光谱可以研究长程相互作用, 计算出长程相互作用常数C 3 19 20 并精确测量原子的辐射寿命; 确定 分波散射长度; 此外, 超冷原子的光缔合还可以有效地制备稳定的 s 11 基态冷分子. 光缔合过程对于所有的原子来说有其共性, 我们在这里以铯原子为例介绍冷分子的产生. 设铯原子的初 ) ( 态为, 光缔合光的频率相对于或原子共振线红失谐, 光缔合的过程可以用下式表示:6 C s sD 1 D 2 3 2 () () ) (() (()C s 6S + C s 6S + E + h Ξ- ?? C s8 6S + 6P , P ; v; 1 c 0 L 2 u , g 1ƒ2, 3ƒ2 )J 在这个式子中, 采用洪特表示. 这个势能曲线与渐进线+ 或+ 对应, 2是相8 u , g C n snp 12 n snp 32 ΠΞ0 ƒƒ 对 ()于共振线的频率. 是激光失谐的能量, = 是这对原子的动能 是玻尔兹曼常数. 在这里我们假 h ?L E c kB T kB 设激光的失谐远远大于基态和激发态的超精细结构的分裂, 因此不需要考虑原子超精细结构的耦合. 从图 1 21 + -+ - 中可以看到在光缔合过程中, 铯分子可以布居在 7 个吸引的长程态, 即在 6+ 6离解限下的四个长程S 1ƒ2 P 3ƒ2 态: 1, 0, 0 和 1, 在 6+ 6离解限下的三个长程态: 0, 1和 0 . u g g u g u S 12 P 12 g ƒƒ 在冷原子样品中, 得到的激发态的光缔合分子是平 (动冷却 忽略了反弹能量, 分子样品的温度和原子的温度 )近似相等. 这些光缔合形成的分子的自发辐射是形成基 态冷分子的有效途径. 但是, 光缔合过程是在长程区域的 激发, 束缚态到束缚态的辐射衰减几率是很小的. 自发辐 射的过程会导致激发态的冷分子离解为两个自由的原 子, 并且这两个自由原子获得的动能比最初的要大, 导致 +这 对原子会从磁光阱中逃逸出去. 例如, 铯分子 0 u 和 1g -态 就是这种情况. 对比而言, 铯分子的 0 g 和 1u 态在中间 的核间距区域有弱的排斥势, 因此通过冷原子光缔合, 激 ( 发态的冷分子首先在长程阱布居, 然后会在长程区域 ? 23 ) () 40 a 0 和中间区域 , 15 或者 20a 0 振荡. 如果自发辐射 图 1 铯分子的相关势能曲线, 虚线代表自发 ( ) 辐射不能形成基态超冷分子的长程态. 在长程区域内,i是发生在中间区域, 它就是束缚态到束缚态的跃迁, 形成 ( ) 束缚到自由态的跃迁.在中间区域内, 束缚到束缚 ii稳定的基态分子或者是亚稳态的三重态分子. 如果自发 态的跃迁, 这个过程可以形成基态超冷分子. 辐射系在长程区域内, 激发态分子会离解为自由原子. 因 . 1 , F igC e sium m o lecu le re levan t po ten t ia l cu rve s此冷分子的形成决定于这种特殊的势阱, 在长程区域的 th e do t ted line s a re th e o ne s w h ich do no t lead to 光缔合率以及自发辐射过程中通道比. fo rm a t io n o f co ld m o lecu le s af te r spo n taneo u s em issio n ( ) 2irep re sen t s th e lo ngrange spo n taneo u s em issio n to 2 光缔合实验及光谱特性研究 ( ) . co n t inuum sta te siirep re sen t th e spo n taneo u s em issio n 2. 1 光缔合实验装置 , to bo und sta te sw ith th e fo rm a t io n o f co ld m o lecu le s 利用激光冷却和俘获的技术在磁光阱得到冷原子样 - 7+ -ƒ() 品. 实验装臵如图2 183所示. 石英真空室的背景真空度约为1×10磁光阱由三对相互垂直、偏振 , P P a Ρ相反、功率约 3 的激光束组成, 它的四极磁场由一对反亥姆霍兹线圈产生, 在俘获区域沿轴方向的磁场 mW () 梯度约为 15 ƒ. 实验中采用半导体激光器 100作为冷却和俘获激光, 通过饱和吸收光谱技术稳Gau sscmD L () 频, 使激光器输出的激光频率跳动在 1 以内. 冷却和俘获激光的频率相对于铯原子 6= 4?6M H z S 12 F P 32ƒƒ(() ) ′= 5循环跃迁的红失谐量约二倍自然宽度. 再泵浦激光由外腔二级管激光器 , 6017输F N ew fo cu sm o de l ?((() ) ) 出, 它的频率锁定在铯原子6= 3?6′= 4跃迁线上, 可以将布居在6= 3能级上原子输运S 12 F P 32 F S 12 F ƒƒƒ (() ) 回 6= 4能级. 在上述条件下, 我们得到冷原子样品的尺度 约为 400 , 磁光阱中的原子数 S 12 F FW HM Λm ƒ 7 为 5×10, 冷原子样品的温度约 80 .ΛK ( ) 光 缔 合 激 光 器 是 一 台 钛 宝 石 激 光 器光 缔 合 是 通 过 光 缔 合 激 光 和 超 冷 铯 原 子 相 互 作 用 实 现. PA () 110, 其线宽小于 100 , 其频率可以在 40 范围内连续扫描, 实验中光缔合光最大输 Co h e ren t M BR kH zGH z 出功率为 600 . 将光缔合光用透镜聚焦, 使其在冷原子云区聚焦到 500 , 将冷原子云全部覆盖. 当光缔mW Λm (() ) 合激光在扫描过程中其红失谐频率接近铯原子 6S 1ƒ2 F = 4?6P 3ƒ2 F ′= 5跃迁时, 利用中性密度滤波片将 它的功率逐渐衰减, 避免光缔合光对磁光阱的干扰. 光缔合光的频率在 6原子渐近态限之下很宽的范围 P 3ƒ2 - 1 ()(() ) 内扫描 相对于原子跃迁线红失谐 40 . 实验中把铯原子 6= 4?6′= 5跃迁线用作绝对频 cm S 1ƒ2 F P 3ƒ2 F - 1(() 率. 此频标用波长计 ƒ7测量, 其精度为 0. 002 . 在实验中利用雪崩光电二极管 W SR cm H am am a t sn ) S i A PD , S 3884探测冷原子的荧光信号. 2. 2 振动光谱特性研究 超冷铯原子经光缔合形成激发态的超冷铯分子所以通过俘获损耗光谱探测, 这种方法主要是监视磁光 阱中超冷原子荧光随光缔合光频率的变化关系. 这种俘获损耗光谱的测量可以真正测到光缔合过程中不同 分子长程态的相对内在谱线强度. 完整的光缔合光谱如图 3 所示. 它由几个分立的光谱段组成, 每段光谱 30 , 测量各段光谱的实验条 GH z - 1 件和噪声水平略有差异. 光缔合区域覆盖了 6+ 6离解限下 40 的范围. 我们把能量的原点固定于S 12 P 32 cm ƒƒ - 1(() ) 铯原子6= 4?6′= 5跃迁, 相应的能量是11 732. 183 . 在实验中测量的信号正比于磁光阱 S 12 F P 32 F cm ƒƒ 中剩余超冷原子的数目. SA S: 饱和吸收光谱; B E: 扩束系统 图 2 光缔合实验装臵 : ; SA Ssa tu ra t io n sb so rp t io n sp ec t rum : B Ebeam exp ande r . 2 横坐标为光缔合光的失谐频率, 纵坐标为荧光强度. 图中的F igE xp e r im en ta l se tup 凹陷对应光缔合光频率共振于由于分子的某一振动能级 (() ) 图 3 铯分子在接近 6S F = 4?6P F ′= 5离 1ƒ2 3ƒ2 解限处的长程振动态的光缔合光谱 2. 3 F igP ho to a sso c ia t io n sp ec t rum o f th e lo ngrange 6v ib ra t io na l sta te s o f ce sium m o lecu le nea r th e S1ƒ2 (() ) F = 4?6P F ’= 5a sym p to te 32 ƒ 从图中我们可以看到光谱的强度受到调制, 这是由于光缔合跃迁过程中, 初态为两个自由冷原子和末态 为长程态某一振转能级之间的 因子变化的结果. 利用计算的谱线宽度, 可以标定谱线中有F ran ck Co n do n -- ++1, 0和 0 三个长程态振动系列, 并且清晰地辨认出属于 0, 1和 0 g u 长程态的谱线分别约为 39、50 和 55 u g g g - 1条. 然而, 在俘获损耗光谱中未能测定出1纯长程态, 主要因为这个态的势阱深度仅约7 . 为了验证这些 u cm 22谱线, 我们利用半经典的2定律拟合 : L eR o yB e rn ste in () h Π# 4ƒ316 ƒ1ƒ3 () ()() 2 - v C ƒ[D - E v ]=vD 3 ()2Λ# 56 ƒ 其中 # 是 gamm a 函数, Λ 是铯分子系统的约化质量, vD 是一个积分常数, 它是在离解限处的非整数量子数 ((() ) ) 在本实验中, 此离解限即对应于 612 = 4+ 632 ′= 5限度的能量, 是激发态的振动量子数. 在此ƒƒS F P F v 3 模型中, 分子长程作用势能曲线近似地用- ƒ表示, 而观察到的谱线则是这些长程态分子的振动能级受 C 3 R - 到激发而产生的. 振动指数 [ - 的值从距离解限最近的一个能级开始, 随着结合能的增加而增加. 对 0、 g vD v +1ƒ6 () 1和 0 各长程态分别做 - 相对[- ]的线性拟合, 根据2定律, 可以得出在上述 g u vD v D E v L eR o yB e rn ste in - () () 各种对称情况下的长程偶极2偶极相互作用常数原子单位及 的值. 在本实验中其中0= 12. 86? g C 3 vD C 3 + +( ) ( ) 0. 02, 1= 15. 25?0. 03 和 0= 16. 03?0. 03. 结果表明 1和 0 对称情况下, 得到的 值和.C 3 g C 3 u g u C 3 D 23 等人的实验结果符合得很好. Com p a ra t 2. 3 转动光谱特性研究 ( ) 磁光阱中的超冷铯原子数可以用速率方程描述N t dN 2 3 () () ()3 = L - ΧN - 2 G x n x , tdx?d t () 其中L 是磁光阱的俘获速率, Χ是非光缔合损耗速率, G x 是磁光阱中超冷原子之间光缔合损耗速率. 在 2 r( ) tN-2 () 在本实验中, 光缔合激光磁光阱中俘获的超冷原子取高斯分布, 原子密度可以表示为 n x , t= e. Ξ32 ƒ 0 0 Π3 Ξ的高斯半径约为 = 500 , 大于原子云的高斯半径 = 400 , 从而完全覆盖了原子云. 在低强度极ΞΛm Ξ0 Λm 2 2 限 - Θ ƒΞ () 下, 可以表示为 , 其中 是距激光束轴线的距离. 令表示在有俘获光作用但没有光缔合G x G 0 eΘN 0 光 ( ) 作用的条件下磁光阱中俘获的平衡原子数目, = . 在光作用后, 俘获的原子数目将随时间减 ƒN 0 L ΧPA N t少, 可表示为 2 - Χ+ 8gLr t( ) N t1 - e ()=4 1 - 2 2 2 N ΧΧ0- - Χ+ 8gLr t 2 Χ+ 8gL r t () (() )1 + 1 - 8gL 1 + ee+Χ+4gL 4gL 其中 是空间平均后的光缔合率, 称作平均光缔合速率系数. 如果光缔合激光作用的时间足够长, 俘获的原g 子数目随时间减少并最终达到平衡值.N e 2 -() 图 4() () 0 长程态 = 55, = 2的荧光强度随光缔合时间的变化. 当光缔合激光输出功率密度为 150 , ƒa g v J b W cm -扫描速率为 5 得到的 0 ƒ, g 长程态振动量子数 v = 55 的转动光谱. M H zs - ( () . 4 20[ - = 168, = 2g F igaV a r ia t io n o f th e t rap lo ss f luo re scence in ten sity w ith PA ac t io n t im e o f vD v J - 1 ) ()11 716. 6 320 . = 55lo ca ted in ene rgy a t cm fo r PA la se r pow e r o f mW b A n u lt rah igh re so lu t io n PA sp ec t rum in th e v - 2 02, 150 ƒƒ5 v ib ra t io na l sta te o f th e g range sta te w ith an in ten sity o f W cm and a scann ing sp eed o f M H zs () 图 4是测得的荧光强度随激光作用时间的函数关系, 图中的实线是根据公式 4得到的理论拟合曲 a PA 线, 二者符合得很好. 从以上的分析中我们可以看出, 在实验过程中存在一时间间隔以使光缔合达到平衡, 这 个时间间隔的长短同光缔合光频率红失谐量有关, 可以从几秒到几十秒. 在此过程中如果光缔合光扫描速率 ( 太快而这个平衡没有达到, 就会导致观察不到光谱的细节. 只有当光缔合光扫描速率很低 在实验中光缔合 ) 光扫描速率为 5 在它扫描的每一时刻俘获的原子数目都可以达到平衡时, 才可以观察到很多的光ƒ, M H zs -谱细节. 在实验中我们还得到了 0 长程态外势阱的转动量子数很高的转动结构, 如图 4就是此长程态 =g b v 55 的转动结构. 出现高的转动量子数是由于来自 分波和 分波的轨道角动量或来自两个原子的总核自旋p d - 1() 对角动量的贡献. 根据 = + 1, 计算出上述振转能级的转动常数= 0. 001 17 .E v B vJ J B v cm 我们同时研究了同一转动系列在光缔合时对光缔合激光功率的依赖性, 发现各转动共振的荧光强度随 光缔合激光功率的增加而增加, 当光缔合激光的功率达到一定值时, 它们的荧光强度也达到饱和. 依据Bo h n 24和提出的理论模型来分析这些实验结果 , J u lien n e Χ#2 ()|S | = 5 Χ+ # 22 () ( ) ?+ - E +sh if t 2 其 中 是光缔合光强度为 时超冷原子的受激率, , 是光缔合激光频是长程激发态分子的自发衰减率# I Χ? 率 相对于某一振转能级共振位臵的失谐, 是由于光缔合光作用导致的振转能级的能量移动.E sh if t 对于在实验中, 我们测量的共振线的最大值, 等于 .另外, ƒ? ƒ, 是光缔合光的饱和强度. ? E sh if t # ΧI I s I s 转动量子数为的转动能级, 其俘获损耗几率可以用下式表示:J () 4 I r I s J ()()S = ΑJ 6 2() I J ]1 + s () ΑJ 是与转动量子数有关的系数. -图 5 是 0 长程态振动量子数 = 55 时, 不同转动能级对应的光缔合光的饱和强度.从图中可以看出不g v 同的转动能级具有不同的饱和强度, 这对于进一步研究分子的转动结构和优化光缔合过程中实验参数有很 重要的意义. 3 受控光缔合R am an 产生确定振转能级的基态分子是研究分子物理, 超冷碰 撞和分子光学的有利工具. 冷原子通过光缔合形成的基态冷 分子实际上只是平动的冷却, 并没有实现振转冷却, 它们由 2跃迁定律决定分布在一些振转能级上, 得到 F ran ck Co n do n 振转冷却的基态冷分子的有效解决办法就是利用受控 R am an 25 光缔合. 目前, 我们研究小组正在进行超冷原子磁光阱中受 控 光缔合产生超冷分子的研究工作, 所采用的产生超 R am an ) (冷分子的机制为: 激光 1 光缔合光激发超冷碰撞的基态冷原 - ) (子对, 形成激发态的冷分子. 激光 2 光调谐于分子激 R am an 图 5 0长程态振动量子数 = 55 时, 不同转动g v 发态与感兴趣的基态振转能级之间进行受激激发, 使分子受 能级对应的光缔合光的饱和强度 . 5 F igT h e o b ta ined sa tu ra t io n in ten sit ie s a s 激跃迁到基态. 从而实现对形成的基态冷分子的振转进行选 a func t io n o f ro ta t io n p ro g re ssio n s, in th e v = 55 () 择 如选择基态的振转能级为 = 0, = 0, 有效的实现分子的 v J -0v ib ra t io na l sta te o f th e 2g lo ngrange sta te 振转冷却. 基于“, 能够构成一个量子相干系统, 使得基态自由超冷原子对和束缚 ”型三能级超冷原子2分子系统+ () 态的超冷分子实现量子相干耦合 或布居数俘获, 可以得到2光谱并实现电磁感应透明. 通过 A u t le rT ow n e s 这一量子相干效应的研究, 可以对超冷原子2分子系统中的一些重要物理性质进行研究; 对分子实现有效的 可选择性的振转能级冷却, 最大地提高冷却效率; 用全光学的方法实现分子的玻色爱因斯坦凝聚; 对超冷原 子2分子碰撞性质的研究等. 这些丰富的研究内容都是当前原子分子物理领域的研究热点. 4 结论 超冷分子的产生和应用是一个新的充满挑战性且有趣的研究课题. 把超冷分子作为研究对象, 系统和完 整地研究分子在长程范围的高激发态光谱和相关动力学信息还有大量的工作要做. 这些工作对于进一步进 26 27 行高分辨光谱学的研究、超冷分子碰撞与反应的研究、用超冷分子气体研究凝体物理、量子信息处理及 28 量子计算具有重要的意义. 参考文献: 1 RA A B E L , PR EN T ISS M , CHU S, PR IT CHA RD D E. 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