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不同γ-Al2O3对Pd-Rh型三元催化剂性能的影响

2013-03-25 4页 pdf 243KB 32阅读

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不同γ-Al2O3对Pd-Rh型三元催化剂性能的影响 张云等:不同似】203对Pd-Rh型三元催化剂性能的影响 不同丫一A1203对Pd—Rh型三元催化剂性能的影响 张云★,褚霞,贾莉伟,岳军,韩瑞,朱小勇 (无锡威孚环保催化剂有限公司,无锡214028) 摘要:采用浸渍的方法制备涂层中含有三种不同7-A1203的Pd-Rh/CeZr-A1203/堇青石蜂窝三 元催化剂,分别在950oC和1050oC两个温度下得到老化样件,利用固定床反应器考察了三 元催化性能。结果表明:三元催化活性与比表面积密切相关,老化后Cat-2具有最好的催化 活性。 关键词:'y-A1203...
不同γ-Al2O3对Pd-Rh型三元催化剂性能的影响
张云等:不同似】203对Pd-Rh型三元催化剂性能的影响 不同丫一A1203对Pd—Rh型三元催化剂性能的影响 张云★,褚霞,贾莉伟,岳军,韩瑞,朱小勇 (无锡威孚环保催化剂有限公司,无锡214028) 摘要:采用浸渍的方法制备涂层中含有三种不同7-A1203的Pd-Rh/CeZr-A1203/堇青石蜂窝三 元催化剂,分别在950oC和1050oC两个温度下得到老化样件,利用固定床反应器考察了三 元催化性能。结果明:三元催化活性与比表面积密切相关,老化后Cat-2具有最好的催化 活性。 关键词:'y-A1203三元催化剂老化 汽车尾气的主要污染物是一氧化碳(CO),碳氢化合物(HC)和氮氧化合物(NO。),利 用安装在排气系统的催化剂可以将CO、HC氧化成二氧化碳(C02)、水(H20),并同时使 NOx还原为氮气(N2),实现尾气的净化,这种催化剂通常称为三元催化剂。三元催化剂有两部 分组成:蜂窝状的陶瓷或金属载体,以及附着在载体上的催化剂涂层。催化剂涂层通常由具有大 比表面积的氧化物、储氧材料和分散在氧化物或储氧材料表面的贵金属活性组分(常为Pt、 Pd、IU中的一种或几种)组成【l-3】。为了提高汽车冷启动时HC的转化效率,三元催化剂常安装 在靠近发动机排气歧管出口的位置,在汽车高速行驶时,三元催化剂的床层温度达到900"C--., 1050"C的高温【4-51,在这种高温条件下,催化剂涂层中的Y.A1203的比表面积变化情况对催化剂性 能会有影响。本文主要研究了不同Y.A1203的抗高温特性,同时考察了不同空燃比对催化剂性能 的影响。 1实验部分 1.1催化剂制备 本实验中所用的催化剂为Pd-Rh/CeZr-A1203廑青石蜂窝催化剂。首先用浸渍的方法将Pd和 Rh盐溶液、CeZr和A1203粉末涂覆在堇青石蜂窝载体上,样品再经过烘干和焙烧制得,其中 A1203选用本公司的3种Y.A1203,分别记为y-A1203一l、Y-A1203-2和y-A1203-3,制成的催化剂分 别记为Cat一1、Cat-2和Cat-3;催化剂评价前,将小样在950oC和1050oC两个老化温度、10%水 蒸气的气氛下处理10h。 1.2催化剂表征 用北京精博JW.004比表面积仪对催化剂涂层的比表面积进行分析。先取20gCeZr和 A1203粉末的混合浆液于500oC左右的马弗炉中煅烧30min,得到新鲜态的涂层粉末,然后取3 g左右的新鲜态的涂层粉末在950oC和1050oC两个温度、10%水蒸气的气氛下处理10h,得到 老化态的涂层粉末,最后取约10mg新鲜和老化态的涂层粉末样品,在液氮条件下分别测定。 1.3活性评价 催化剂老化样品性能测试在固定床反应中进行,模拟汽车尾气中含有CO浓度1.5%、HC浓 度为500ppm(C3H6333ppm和C3H8167ppm)、NO。浓度为1000ppm、H2浓度为0.5%、02浓 度为1-2%之间可调、C02浓度为14%、H20浓度为10%以及N2为平衡气,空速为6x104h.1,使九 分别等于1.00和1.01,使用AVL五气分析仪各气体的含量。 2结果与讨论 2.1涂层BET表征 表l为不同氧化铝涂层新鲜态和分别在950oC和1050oC两个老化温度、10%水蒸气的气氛 下处理10h测得的比表面积。可以看出,CeZr固溶体和3种不同氧化铝粉末,其中1,-A1203—1形 成的涂层,经过950oc和1050oC老化后,新鲜态比表面积分别从105m钝下降到6l和45 m2/g,Y.A1203.2老化后,比表面积从95m2倌下降到70和58m2儋,7-Ah03.3的涂层老化后,比 表面积从102m2儋下降到56和40m2/g,所以950oC和1050oC老化后,3种丫-A1203形成的涂层 的比表面积比较:CeZr-y.A1203一》CeZr-y—A1203—1>CeZr-'r—A1203-3。 ..268—. 第十五届全国稀土催化学术会议集 2008年4月 中国·昆明 2.2催化剂活性 2.2.1老化温度对催化剂活性的影响 由于汽车尾气催化净化器的工作环境非常苛刻,催化剂不仅需要在复杂的气氛环境中稳定工 作,还需经受上千度高温的考验,而现行的排放法规对催化剂的寿命有严格的使用里程要求,因 而催化剂的老化性能考核对催化剂研究更有指导意义。表2为扣1.00时950和1050oC两个老化 温度下的起燃温度(T50)和催化剂反应前温度为450oC时的CH、NO和CO的转化活性。可以 看出,老化温度为为450。C时的CH、NO和CO的转化活性950。C和1050oC时,3个催化剂的T50比 较:Cat-2兰Cat.1CeZr-7一A1203—1>CeZr-),一A1203—3,并且随着老化 温度提高,比表面积下降,所以三元催化活性与比表面积密切相关。从表2还可以看出,CH、 NO和CO的T50比较为:CO>CH>NO,并且反应前温度为450oC时,CH和NO的转化率都接 近100%,CO的转化率在80%左右。这可能是由于该双金属Pd。Rh类催化剂,在起燃阶段,催化 剂的氧化作用优先于还原作用,并且CO的氧化较易于CH,而当催化剂反应前温度为450oC 时,该催化剂cH的氧化较易于CO。 表l不同氧化铝涂层新鲜态和老化态的比表面积 表2950和1050℃两个老化温度下的T50起燃活性和催化剂反应前温度 2.2不同空燃比对催化剂活性的影响 表3为950oC老化温度下持1.00和1.01和催化剂反应前温度为450oC时的CH、NOx和 CO的转化活性。可以看出,升高九后,3个催化剂的CH和CO的T50减少,NOx的T50却有所提 高。这可能是由于提高了该类催化剂上的贵金属Pd氧化CH和CO的能力,而贵金属Rh对NOx 在升高九后的还原能力下降;从表3还可以看出,升高九后,Cat-1和Cat一2上CH、NOx和CO 的起燃活性比较接近,且都优于Cat-3,这可能是由于催化剂在950oC下老化,Cat-1和Cat-2的 比表面积都高于Cat-3引起的,见表1。最后从表3还可以看出,当反应前温度为450oC时,CH 和NO的转化率基本不变,CO的转化率提高了10%以上。所以综合老化温度和空燃比两个方 面,涂层中选择Y.A1203.2比较合适。 —.269.. 张云等:不同丫-A1203对Pd-I孙型三元催化剂性能的影响 表3扣1.oo和1.01的TS0起燃活性和催化剂反应前温度 为450oC时的CH、NO和CO的转化活性 3结论 (1) (2) (3) BET表征表明:9500C和1050oC两个老化温度后,与y-A1203-1和7-A1203.3比较,丫- A】203-2粉末和CeZr固溶体形成的涂层具有最高的比表面积; 在固定床反应器内,老化温度为950oC和1050oC时,3个催化剂的T50比较:Cat.2耋 Cat.1
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